具有能量密度大、重量輕、機(jī)械強(qiáng)度高等特點(diǎn)的柔性電池被認(rèn)為是便攜式電子產(chǎn)品的迫切目標(biāo)。在此，首次通過(guò)流變工程提出了含有滾柱狀取向孢子碳球的獨(dú)立石墨烯纖維電極。借助定向微流控共紡技術(shù)和等離子體還原方法，將孢子碳球自組裝并定向分散成眾多石墨烯薄片，形成富含內(nèi)部滾織結(jié)構(gòu)的石墨烯纖維電極，既增強(qiáng)了活性材料之間的電接觸，又有效提高了石墨烯纖維電極的機(jī)械強(qiáng)度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。將所設(shè)計(jì)的石墨烯纖維與活性硫陰極和鋰金屬陽(yáng)極相結(jié)合，所組裝的柔性硫鋰電池具有高容量(>1000 mA h g
-1)、優(yōu)異的循環(huán)壽命和良好的力學(xué)性能的電化學(xué)性能。根據(jù)密度泛函理論和COMSOL模擬，滾柱狀孢子碳球取向石墨烯纖維主體增強(qiáng)了對(duì)可溶性多硫化物的捕獲催化轉(zhuǎn)化行為和對(duì)鋰金屬的成核活性位點(diǎn)，從而協(xié)同抑制了陰極側(cè)多硫化物的梭形效應(yīng)和陽(yáng)極側(cè)鋰枝晶的生長(zhǎng)，從而提高了硫鋰電池的整體電化學(xué)性能。
圖1所示.(a) SC/GO合成示意圖。(b) GO和(c,d) SC/GO的SEM圖像。(e)氧化石墨烯和SC/氧化石墨烯的電子電導(dǎo)率。(f) rGO和SC/rGO中的電子傳導(dǎo)和離子傳輸示意圖。(g) COMSOL多物理場(chǎng)模擬SC/GO的電位分布。(h) rGO和SC/rGO的典型應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(i) SC/rGO在50次拉伸循環(huán)下的應(yīng)力保持和應(yīng)力應(yīng)變曲線。(j) PPy@S/rGO在不同外部變形下的數(shù)碼照片。
圖2(a) SC@TiC合成示意圖。(b) SC@TiC的SEM， (c) TEM， (d) EDS圖像。(e)原理圖制作過(guò)程。(f) SC@TiC/rGO-S的XRD圖和(g) SEM圖。
圖3.多硫化物在(a) rGO、(b) SC/rGO和(c) SC@TiC/rGO上的吸附及催化機(jī)理(d) rGO-S、SC/rGO-S、SC@TiC/rGO-S的CV曲線。LSV曲線由CV曲線中的(e) R2還原峰和(f) O2氧化峰組成。由CV曲線的(g) R2還原峰和(h) O2氧化峰導(dǎo)出的Tafel圖。(i) rGO-S、SC/rGO-S和SC@TiC/rGO-S電極的Nyquist圖(以及插圖中的等效電路圖)，(j)速率性能，(k)循環(huán)性能。
圖4.(a) TiC(100)和(b)碳表面多硫化物固定化動(dòng)力學(xué)和催化轉(zhuǎn)化過(guò)程。(c) TiC(100)和碳表面的吸附能圖。(d) Li
2S
6電解質(zhì)的紫外可見(jiàn)吸收光譜。(e) Li
2S
x/S
8轉(zhuǎn)化反應(yīng)的自由能圖。
(f,g) Li
2S在TiC表面的優(yōu)化吸附構(gòu)型。(h) Li
2S團(tuán)簇在TiC和C上分解的能量譜。
圖5.Li
2S在(a) rGO、(b) SC/rGO和(c) SC@TiC/rGO上的沉淀曲線。(d) rGO、(e) SC/rGO、(f) SC@TiC/rGO上Li
2S析出的相應(yīng)SEM圖像。(g) rGO、(h) SC/rGO和(i) SC@TiC/rGO上Li
2S降水剖面的生長(zhǎng)模型。(j) rGO、(k) SC/rGO和(l) SC@TiC/rGO電極的GITT曲線。
圖6.Cu箔和SC@TiC/rGO在COMSOL多物理場(chǎng)仿真中的仿真結(jié)果。(c) SC@TiC/rGO的SEM圖像。(d) SC@TiC/rGO/Li的俯視圖和(e)橫斷面圖像。對(duì)稱電池的電化學(xué)性能:(f)速率性能和(g)恒流循環(huán)。(h) SC@TiC/rGO- s∥SC@TiC/rGO/Li電池的全電池模型及循環(huán)性能。
相關(guān)研究成果由浙江理工大學(xué)
Shenghui Shen、浙江大學(xué)
Xinhui Xia和Jiancang Zhou課題組2024年發(fā)表在
ACS Nano (鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c07864)上。原文：
Roller-like Spore Carbon Sphere-Orientated Graphene Fibers Prepared via Rheological Engineering for Lithium Sulfur Batteries
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
