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       二氧化氮嚴(yán)重威脅著人類健康和生態(tài)環(huán)境。然而，制造具有快速響應(yīng)/回收率，低檢測(cè)限和易于集成的高靈敏度二氧化氮傳感器仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。利用其快速載流子轉(zhuǎn)移和豐富的活性位點(diǎn)，采用多孔氧化石墨烯(HGO)對(duì)In₂O₃納米片進(jìn)行功能化，構(gòu)建NO₂氣體傳感器。
表征和理論計(jì)算證實(shí)了HGO修飾在NO₂傳感中的優(yōu)點(diǎn)。最佳樣品，0.5 wt %的HGO/In₂O₃薄片，表現(xiàn)出優(yōu)異的傳感性能，與對(duì)應(yīng)的GO/In₂O₃相比，對(duì)1 ppm NO₂的響應(yīng)提高了1.37倍。氣敏動(dòng)力學(xué)分析表明，其活化能較低，動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)較高。重要的是，采用脈沖溫度調(diào)制將氣體吸附與表面活化過程解耦，對(duì)于0.5 wt %的HGO/ In₂O₃片傳感器，實(shí)現(xiàn)了2776到1 ppm NO₂的超高響應(yīng)。與等溫模式相比，該策略的響應(yīng)值提高了1.6倍，響應(yīng)/恢復(fù)時(shí)間縮短了33%/70%，可以檢測(cè)到低至1 ppb的NO₂濃度。最后，基于脈沖溫度調(diào)制的0.5 wt % HGO/ In₂O₃片傳感器，演示了一種NO₂監(jiān)測(cè)報(bào)警系統(tǒng)的危害預(yù)警功能。
 
 
圖1. (a) HGO/In₂O₃合成示意圖;(b)脈沖驅(qū)動(dòng)的HGO/In₂O₃氣體傳感器的原理圖，該傳感器系統(tǒng)集成了電池和警報(bào)原型。
 
 
圖2. (a)氧化石墨烯形成機(jī)理示意圖以及氧化石墨烯和氧化石墨烯的水相分散體照片;(b) GO和(c) HGO的TEM圖像;(d)拉曼光譜;(e) In₂O₃-sheet, 0.5 wt % GO/In₂O₃-sheet和0.5 wt % HGO/In₂O₃-sheet的XRD譜圖;(f) HGO / In₂O₃-sheet;(g) 0.5 wt % GO/In₂O₃-sheet和(h) 0.5 wt % HGO/In₂O₃-sheet的SEM, TEM和HRTEM圖像。
 
 
圖3. (a)拉曼光譜; (b)紫外-可見光譜; (c)(αhν)²對(duì)光子能量(hν)的曲線; (d) N2吸附-解吸等溫線; (e)寬掃描 XPS 測(cè)量光譜的 XPS 光譜; (f) C1s; (g) In 3d; (h) O1s。
 
 
圖4. 基于(a) In₂O₃片，0.5 wt% GO/In₂O₃片和0.5 wt% HGO/In₂O₃片的傳感器對(duì)1 ppm NO₂的溫度依賴性響應(yīng); (b) HGO/In₂O₃片; (c-e)濃度梯度響應(yīng)-恢復(fù)曲線; (f)在傳感器的不同濃度梯度下的響應(yīng)。


 
圖5. (a) Ea和(b) Q與濃度對(duì)數(shù)的關(guān)系;(c)響應(yīng)/恢復(fù)曲線;(d)電化學(xué)阻抗譜(EIS);(e) HGO與In₂O₃-sheet的功函數(shù);(f) (f1) GO/In₂O₃和(f2) HGO/In₂O₃的側(cè)視圖表面吸附模型;(g) (g1) GO/In₂O₃和(g2) HGO/In₂O₃吸附在NO₂分子上的電子定位函數(shù)(ELF)。
 
 
 
圖6. (a)在62.5 ℃下對(duì)各種氣體的響應(yīng); (b)5個(gè)循環(huán)的重復(fù)性曲線; (c)基于 In₂O₃-片，0.5 wt% GO/In₂O₃-片和0.5 wt% HGO/In₂O₃-片的氣體傳感器在30天內(nèi)對(duì)1 ppm NO₂的響應(yīng)。
 
 
圖7. (a)脈沖驅(qū)動(dòng)氣體傳感器示意圖;(b)在PTM模式下，不同HT百分比下，0.5 wt % HGO/ In₂O₃薄片傳感器對(duì)1 ppm NO₂的瞬態(tài)響應(yīng);(c)提取的PTM-LT響應(yīng)和(d)響應(yīng)/恢復(fù)時(shí)間與HT百分比的關(guān)系;(e)不同HT百分比下提取的PTM-LT響應(yīng)和(f)響應(yīng)/恢復(fù)時(shí)間;(g) 0.5 wt % HGO/ In₂O₃薄片傳感器對(duì)PTM-LT和等溫LT中1ppm NO₂的傳感性能的比較;(h) 1和2ppb NO₂下的響應(yīng)曲線和(i)不同相對(duì)濕度(20-90%)下PTM-LT模式下傳感器對(duì)1ppm NO₂的響應(yīng)。
 
 
圖8.(a)二氧化氮感應(yīng)系統(tǒng)示意圖及(b)照片;(c) PTM模式下，0.5 wt % HGO/ In₂O₃薄片傳感器對(duì)10-1000 ppb NO₂的電阻響應(yīng)曲線;(d)模擬條件下的應(yīng)用:安全濃度和過量濃度的NO₂。
 
        相關(guān)研究成果由吉林大學(xué)Yuan Gao課題組2024年發(fā)表在ACS Sensors (鏈接：https://doi.org/10.1021/acssensors.4c01647)上。原文：Prototype Alarm Integrating Pulse-Driven Nitrogen Dioxide Sensor Based on Holey Graphene Oxide/In2O3

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)