系統(tǒng)研究了微波等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積法制備摻硼金剛石(BDD)-多層石墨烯(MLG)核殼納米墻(BDGNWs)。在這里，氮的加入引出了包裹金剛石核心的MLG殼的起源，形成了獨(dú)特的sp3/sp2雜化框架。通過各種光譜研究闡明了BDD-MLG核殼組成的納米樣形貌的演化機(jī)制。通過亞甲基藍(lán)(MB)和羅丹明B (RhB)染料在低功率紫外線(UV)照射下的降解，考察了這些核殼納米墻的光催化性能。從5ppm的染料溶液開始，采用BDGNWs作為光催化劑，在100 min內(nèi)對MB的降解效率達(dá)到95%，在220 min內(nèi)對RhB的降解效率達(dá)到91%。
還研究了不同染料濃度的影響。增強(qiáng)的光催化活性是由載流子光產(chǎn)生驅(qū)動，并由BDD和MLG之間形成的肖特基結(jié)介導(dǎo)，促進(jìn)了有效的光誘導(dǎo)電荷分離。對BDGNW光催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了測試，經(jīng)過5次試驗(yàn)，對MB和RhB的光催化性能分別從初始值的96%和91%下降到87%和85%，表現(xiàn)出良好的光穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了金剛石-石墨烯納米結(jié)構(gòu)作為有前途的綠色碳質(zhì)光催化劑的重要性。
圖1. (a)在H2/CH4/B2H6/N2等離子體中生長25分鐘的FESEM顯微鏡圖(插圖)。(b)納米線長度(曲線i)和生長速度(曲線ii)隨生長時(shí)間(5-25分鐘)的變化。(c)在H2/CH4/B2H6/N2等離子體(i) 5 min， (ii) 10 min， (iii) 15 min， (iv) 20 min， (v) 25 min中不同生長時(shí)間生長的BDGNWs微拉曼光譜(λ = 325 nm)和(d) XAS光譜。
圖2. 在H2/CH4/B2H6/N2等離子體中生長25 min時(shí)，記錄了BDGNWs的高分辨率(a) C 1s， (b) b 1s和(C) N 1s XPS光譜。
圖3. (a)在H2/CH4/B2H6/N2等離子體中生長25 min時(shí)的HRTEM顯微照片。(a)的插入部分顯示了與圖4(a) HRTEM顯微照片相對應(yīng)的BDGNWs的核心損耗EELS譜。(b)對應(yīng)整個(gè)結(jié)構(gòu)圖像的傅里葉變換圖像，(c, d)圖像分別為圖4(a)中“1”和“2”區(qū)域?qū)?yīng)的傅里葉變換圖像。
(e, f)圖4(a)區(qū)域“1”和“2”的高倍HRTEM顯微圖。
圖4. (a) H2/CH4/B2H6/N2等離子體生長的BDGNWs的OES光譜。(b)晶粒生長演化示意圖:(i)生長5 min時(shí)形成等軸晶粒，(ii)生長10 min時(shí)形成線狀晶粒，(iii)生長25 min時(shí)形成納米壁。
圖5. 使用BDGNW降解的紫外可見光譜:(a)亞甲基藍(lán)和(b)羅丹明b;使用(i) BDGNW和(ii) BDD測定(C)亞甲基藍(lán)和(d)羅丹明B的C/C0與時(shí)間曲線;−ln(C/C0)對(e)亞甲基藍(lán)和(f)羅丹明B使用(i) BDGNW和(ii) BDD的時(shí)間曲線。
圖6. 不同濃度(a)亞甲基藍(lán)和(b)羅丹明b對BDGNW光催化劑的影響−ln(C/C0)與BDGNW光催化劑下(C)亞甲基藍(lán)和(d)羅丹明B的時(shí)間曲線。
圖7. 使用BDGNWs光催化劑在紫外光下光催化降解(a)亞甲基藍(lán)和(b)羅丹明b染料。
圖8.(a) BDGNW薄膜的紫外-可見吸收光譜，附圖為相應(yīng)的Tauc圖。(b) BDGNWs光催化劑在紫外光下光催化降解染料的機(jī)理示意圖。
圖9.BDGNW光催化劑的可回收性測試(a) MB和(b) RhB染料多達(dá)5次試驗(yàn)運(yùn)行。
相關(guān)研究成果由波蘭格但斯克理工大學(xué)Robert Bogdanowicz 課題組2024年發(fā)表在ACS Energy, Environmental, and Catalysis Applications (鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.4c08707)上。原文：Schottky Junction-Driven Photocatalytic Effect in Boron-Doped Diamond-Graphene Core–Shell Nanoarchitectures: An sp3/sp2 Framework for Environmental Remediation
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
