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       室溫氫傳感器在潮濕空氣中通常會受到劇烈響應(yīng)下降的影響。針對H₂傳感肖特基二極管的這一問題，設(shè)計了一種鉑/氧化石墨烯/二氧化鈦(Pt/GO/TiO2)肖特基二極管。在50 nm厚的Pt納米層和TiO₂襯底之間添加氧化石墨烯夾層，顯著提高了其對濕度干擾的抵抗能力。值得注意的是，當氧化石墨烯負載為0.969 mg cm^-2時，二極管的響應(yīng)保持率(R_RH95%/R_dry)接近100%。為了揭示Pt/GO/TiO₂二極管抗?jié)裥阅芴岣叩臋C理，利用石英晶體微天平和近環(huán)境壓力X-射線光電子能譜研究了Pt/GO/TiO₂二極管的水吸附行為。水蒸氣中Pt/GO/TiO₂的Pt表面不存在H₂O分子。這是由于GO夾層的H₂O吸附效應(yīng)，源于GO夾層優(yōu)越的H₂O吸附能力，導(dǎo)致吸附在Pt表面的H₂O分子通過Pt納米層中的納米通道擴散到GO夾層中。此外，氧化石墨烯夾層作為阻斷層，使二氧化鈦表面生成的羥基物質(zhì)向鉑納米層擴散。這種羥基阻斷效應(yīng)阻止了吸附在Pt/GO界面上的H原子的消耗。
 

圖1. Pt/TiO₂ 和 Pt/GO/TiO₂ H₂ 傳感二極管制備過程示意圖。
 
 
圖2. (a) GO 層和 GO 粉末的拉曼光譜。(b) 在不同 EPD 參數(shù)下沉積的 GO 層的面載荷。TiO₂ 基材上的GO 層的 SEM 圖像：(c) ((50 V–30 min) GO層 和 (d) (50 V–60 min)  GO 層。TiO₂ 上 GO 的 SEM 剖面圖：(e) (50 V–15 min) GO 層，(f) (50 V–30 min) GO 層，(g) (50 V–60 min) GO 層。(h) (50 V–60 min) GO/TiO₂ 上 Pt 層的 SEM 圖像。(i) TEM 網(wǎng)格碳膜上濺射 Pt 層的 TEM 圖像。
 

圖3. (a) 298 K 干燥空氣中的 I-V 曲線，(b) 開啟電壓下的 I-t 曲線（圖 S5a）和 (c) 298 K 干燥空氣中 Pt/TiO2 和 Pt/GO/TiO₂ 二極管對 1000 ppm H₂ 的響應(yīng)。(d) 由于金屬誘導(dǎo)間隙態(tài) (MIGS)， Pt/TiO₂ 界面處的費米能級釘扎。(e) GO 中間層削弱了從金屬到半導(dǎo)體的電子波函數(shù)，從而減輕了費米能級釘扎。(f) 隨著 GO 中間層變厚，隧穿電阻 (R_T) 增加。
 

圖4. 298 K時(a) 開啟電壓 (0.85 V) 下的 Pt/TiO₂ 和 (b) 開啟電壓 (0.87 V) 下的 Pt/GO(0.969 mg cm^-2 )/TiO₂ 在干燥空氣中對 1000 ppm H₂ 的 I-t 曲線以及在 RH 95% 空氣中對 1000 ppm H₂ 的 I-t 曲線。(c) Pt/TiO₂ 和 Pt/GO/TiO₂ 二極管的響應(yīng)直方圖和 (d) 響應(yīng)保留率 (R_RH95%/R_dry)。
 
 
圖5. 298 K 下，Pt/TiO₂ 在開啟電壓 (0.85 V) 和 Pt/GO(0.969 mg cm^-2 )/TiO₂ 在開啟電壓 (0.87 V) 下的(a) I-t 曲線以及 (b) 它們對不同 RH 的 1000 ppm H₂/空氣的響應(yīng)。(c) Pt/TiO₂ 和 (d) Pt/GO(0.969 mg cm^-2 )/TiO₂ 的 I-t 曲線，以及 (e) 它們對不同濃度的混合干燥或 95% RH 空氣的 H₂ 的響應(yīng)。
 

圖6. (a) QMC 上 Pt、GO 和 Pt/GO(0.969 mg cm^-2 ) 層的制備過程。298 K 時 QMC 上的 (b) Pt 層、(c) GO 層和 (d) Pt/GO 層在 95% RH 空氣中長時間存在的頻率和質(zhì)量變化。(e) Pt 層、GO 層和 Pt/GO 層的質(zhì)量增加率。(f) QMC 上的 Pt/GO 層在 95% RH 空氣中對 5% H₂ 切換的頻率和質(zhì)量變化。(g) Pt/GO(0.969 mg/cm² )/TiO₂ 二極管在 RH 95% 空氣中長期濕潤空氣中 (40 小時) 對 1000 ppm H₂ 的 I-t 曲線。
 
 
圖7. (a) Pt 箔、(b) Pt/TiO₂ 和 (c) Pt/GO/TiO₂ 的 Pt 表面的 O 1 s 光譜。NAP–XPS 的條件和順序：UHV（298 K，RT）、0.3 mbar H₂O（RT）、0.3 mbar H₂O（373 K）、0.3 mbar H₂O（RT）和 0.3 mbar H₂O + 0.1 mbar H₂（RT）。
 

圖8. (a) 由于 Pt 表面吸附了 H₂O，潮濕空氣中的 H₂ 響應(yīng)降低。(b) 由于 GO 夾層的 H₂O 吸附作用，H₂O 分子從 Pt 表面擴散到具有優(yōu)異 H₂O 吸附能力的 GO 夾層。(c) TiO₂ 表面生成了 –OH 物質(zhì)使得潮濕空氣中的 H₂ 響應(yīng)降低。(d) GO 夾層的羥基阻斷作用可防止 –OH 從 TiO₂ 向 Pt 層擴散。
 
       相關(guān)研究成果由哈爾濱工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Haitao Fang、中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所信息功能材料國家重點實驗室Baohua Mao、上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院Zhi Liu等人于2024年發(fā)表在Sensors and Actuators: B. Chemical (https://doi.org/10.1016/j.snb.2024.135569)上。原文：Pt/GO/TiO₂ room–temperature hydrogen sensing Schottky diode: High resistance to humidity interference endowed by the graphene oxide interlayer

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號