單發(fā)射體與石墨烯在能量傳遞中的相互作用因其在生物物理學(xué)和超分辨顯微術(shù)等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用而備受關(guān)注。在這項(xiàng)研究中，研究了石墨烯層數(shù)對(duì)石墨烯能量轉(zhuǎn)移（GET）的影響，通過(guò)將單個(gè)染料分子放置在離單層、雙層和三層石墨烯基底一定距離處。使用DNA折紙納米結(jié)構(gòu)作為化學(xué)適配器來(lái)精確定位染料分子。熒光壽命的測(cè)量和分析揭示了石墨烯層對(duì)能量轉(zhuǎn)移速率的加性效應(yīng)，將石墨烯的工作范圍擴(kuò)展到大約50–60 nm。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，在石墨烯上方>28 nm高度處的DNA折紙納米結(jié)構(gòu)上，在兩個(gè)位置之間切換DNA指針鏈在多層石墨烯襯底上的可視化效果顯著提高，這表明在更大系統(tǒng)和更大距離的生物傳感和超分辨率顯微鏡等應(yīng)用中的增強(qiáng)能力。這項(xiàng)研究提供了石墨烯層對(duì)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的影響，并為利用石墨烯在各種納米技術(shù)應(yīng)用中的獨(dú)特性質(zhì)提供了新的可能性。
圖1. （a） 固定在石墨烯上的柱狀DNA折紙納米結(jié)構(gòu)草圖，標(biāo)記了染料分子的位置，染料ATTO542（綠色）位于離基底表面16 nm的高度，染料ATTO647N（洋紅）位于離基底表面24 nm的高度。（b） DNA折紙納米結(jié)構(gòu)（如圖（a）所示）獲得的示例熒光壽命強(qiáng)度圖（10×10μm）標(biāo)記有兩個(gè)染料分子，綠色染料ATOT542（綠色通道，上面板）和固定在玻璃上的紅色染料ATOT647N（紅色通道，下面板）（左側(cè)）、單層石墨烯（中間）和雙層石墨烯（右側(cè)）。（c） 共定位的綠色（綠色）和紅色（品紅）染料分子的熒光衰變的例子，定位在DNA折紙納米結(jié)構(gòu)上，固定在單層（明暗）和雙層石墨烯（暗暗）上，具有單指數(shù)函數(shù)。（d） 玻璃、單層和雙層石墨烯固定的DNA折紙納米結(jié)構(gòu)中共定位染料分子ATOT542（綠色）和ATOT647N（洋紅）的熒光壽命直方圖符合高斯函數(shù)。
圖2. DNA折紙納米結(jié)構(gòu)中共定位染料分子熒光壽命測(cè)量的平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差。研究了ATOT542（綠色）和ATOT647N（品紅）與距離的函數(shù)關(guān)系：（a）單層，（c）雙層和（d）三層石墨烯。（b） 多層石墨烯與單層石墨烯的能量轉(zhuǎn)移率之比作為距離的函數(shù)。綠色（ATTO542）和品紅（ATTO647N）曲線（a、c和d），作為石墨烯和發(fā)射極之間距離d的函數(shù)，其中d
0是50%猝滅效率的距離，綠色染料等于17.7±0.5 nm，紅色染料等于18.5±0.7 nm， n是石墨烯層數(shù)，τ
ref是固定在玻璃上的DNA折紙納米結(jié)構(gòu)測(cè)量的熒光壽命參考值，ATTO542等于3.27±0.19 ns，ATTO647N等于3.81±0.15 ns是的。
圖3. （a） 包含在柱狀DNA折紙納米結(jié)構(gòu)中的動(dòng)態(tài)分析圖，其中ssDNA指針P35（紫色+綠松石色）的標(biāo)記位置位于距底物表面35 nm的高度處，標(biāo)記有染料分子Cy3B（綠色球體），通過(guò)7個(gè)核苷酸與位于指針上方和下方7 nm處的兩個(gè)結(jié)合位點(diǎn)（綠松石色）互補(bǔ)。在固定于（b）單層和（c）雙層石墨烯上的DNA折紙納米結(jié)構(gòu)中，獲得位于28 nm（P28）或35 nm（P35）高度、用染料Cy3B（綠色通道，上面板）標(biāo)記的指針的（b和c）示例熒光壽命強(qiáng)度圖（10×10μm）。在所有結(jié)構(gòu)中，位于16 nm高度（圖上未標(biāo)記）的ATO647N用作內(nèi)部參考，以監(jiān)測(cè)石墨烯的質(zhì)量（紅色通道，下部面板）。
圖4. 定位在28 nm–P28（a）和35 nm–P35（b）高度處的指針分析（ssDNA）獲得的測(cè)量熒光強(qiáng)度（紫色和橙色）和相應(yīng)熒光壽命（藍(lán)色和粉色）時(shí)間痕跡示例，用染料分子Cy3B標(biāo)記，并入固定在單層（紫色→藍(lán)色）和雙層（橙色→粉色）石墨烯上的柱狀DNA折紙納米結(jié)構(gòu)中。
相關(guān)研究成果由慕尼黑大學(xué)Philip Tinnefeld和 Izabela Kamińska課題組2024年發(fā)表在Nanoscale (鏈接：https://doi.org/10.1039/D4NR01723D)上。原文：Expanding the range of graphene energy transfer with multilayer graphene
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
