中國石油大學(xué)新能源學(xué)院能源與動力工程系Xiuxia Zhang和山東農(nóng)業(yè)工程學(xué)院Dayong Song等--以氟化石墨烯為載體增強羥基吡啶基離子液體對CO2的吸附能力:密度泛函理論研究

石墨烯載體可以改善離子液體的性能，提高離子液體的CO₂捕獲性能。文章采用密度泛函理論計算，評價了利用石墨烯作為載體材料提高羥基吡啶基離子液體(ILs)對CO₂吸附能力的可行性。結(jié)果表明，氮化硼共摻雜氟化石墨烯是一種很有前途的載體材料，它能夠減弱陽離子和陰離子之間的相互作用，同時增強ILs陰離子中O和N的電荷，從而提高離子液體對CO₂的吸附能力。進一步探討了石墨烯-ILs復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)和性能。石墨烯中摻雜原子會引起表面靜電勢分布的改變，影響離子液體的吸附位置及其性質(zhì)。與氫封端石墨烯相比，氟化石墨烯是一種更穩(wěn)定的載流子材料，因為它與羥基吡啶基ILs的結(jié)合能更高。更高的結(jié)合能不是來自摻雜原子與ILs之間的直接相互作用，而是來自摻雜原子對石墨烯電子結(jié)構(gòu)的影響。在甲醇溶劑中，ILs在各種石墨烯表面的吸附是自發(fā)放熱過程，這表明材料制備是可行的。

圖1. [TMA][HPy]和石墨烯的陽/陰離子結(jié)構(gòu)。

圖2. (a) HG、(b) FG、(c) N-FG、(d) b -FG、(e) BN-FG、(f) [TMA][HPy]分子表面的靜電電位計算，以及(g) HG、(h) FG、(i) N-FG、(j) B-FG、(k) BN-FG各ESP范圍內(nèi)的表面積。

圖3. 石墨烯表面吸附的[TMA][HPy] (IL)的優(yōu)化幾何形狀，(a) IL/HG (b) IL/ B-FG (c) IL/BN-FG (d) IL/FG (f) IL/N-FG，以及IL/FG (e)或IL/N-FG (g)配合物中陽離子與f原子之間的氫鍵。

圖4. [TMA][HPy]/石墨烯體系中的電荷轉(zhuǎn)移和[TMA][HPy] (IL)和[TMA][3-MeO-HPy] (MeOIL)陰離子中N和O原子的ADCH電荷。MeO-IL中的O原子代表羥基O原子。

圖5. 石墨烯表面IL的SAPT能量分解分析。圖中IL為[TMA][HPy]。

圖6. 不同[TMA][HPy]/石墨烯配合物的IGMH表面圖，(a) [TMA][HPy]/HG， (b) [TMA][HPy]/FG， (c) [TMA][HPy]/N-FG， (d) [TMA][HPy]/ B-FG， (e) [TMA][HPy]/BN-FG，并根據(jù)δG^atom指數(shù)對原子進行著色，(f) [TMA][HPy]/N-FG， (g) [TMA][HPy]/ B-FG， (h) [TMA][HPy]/BN-FG。

圖7. [TMA][HPy]在不同溫度下吸附在不同石墨烯表面的焓變(a)、熵變(b)和自由能變化(c)。圖中IL為[TMA][HPy]。

相關(guān)研究成果由中國石油大學(xué)新能源學(xué)院能源與動力工程系Xiuxia Zhang和山東農(nóng)業(yè)工程學(xué)院資源與環(huán)境工程學(xué)院Dayong Song等人于2024年發(fā)表在Applied Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.159917 )上。原文：Enhancing CO₂ adsorption capacity of hydroxypyridine-based ionic liquids using fluorinated graphene as carrier Material: A density functional theory study

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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