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      由石墨烯(Gr)和過渡金屬二硫族化合物(TMDs)組成的垂直范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)為探索二維極限下的光學(xué)和電子特性創(chuàng)造了一個迷人的平臺。許多研究都集中在Gr/TMDs異質(zhì)結(jié)構(gòu)上，以闡明光激發(fā)后電荷-能量轉(zhuǎn)移、準(zhǔn)粒子形成和弛豫的潛在機(jī)制。然而，對石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)中界面電荷分離及其后續(xù)動力學(xué)的全面理解仍然是難以捉摸的。本文采用時間分辨太赫茲(THz)光譜、太赫茲發(fā)射光譜和瞬態(tài)吸收光譜等綜合超快手段，研究了不同光激發(fā)能下在熔融二氧化硅襯底上生長的Gr-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)(包括Gr/MoS₂和MoS₂/Gr堆疊序列)的載流子動力學(xué)。本工作的研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了襯底電場對調(diào)制界面電荷轉(zhuǎn)移(CT)效率的影響。具體而言，Gr/MoS₂中的光激發(fā)產(chǎn)生的熱電子從石墨烯層注入MoS₂層，光子能量遠(yuǎn)低于MoS₂的a -激子，而MoS₂/Gr中的界面CT被襯底電場阻擋。反過來，上述A激子的光激發(fā)導(dǎo)致從MoS2到石墨烯的空穴轉(zhuǎn)移，這發(fā)生在具有相反堆疊順序的Gr-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，導(dǎo)致界面光電流的相反方向，正如異相太赫茲發(fā)射直接證明的那樣。此外，本工作證明了界面激子的重組時間約為~ 18ps，而缺陷輔助的界面重組發(fā)生在~ ns的時間尺度上。該研究為Gr-TMDs異質(zhì)結(jié)構(gòu)中界面CT、襯底效應(yīng)和缺陷工程之間的相互作用提供了有價值的見解，從而促進(jìn)了下一代光電器件的發(fā)展。
 

圖1. Gr-MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖及實驗方法。(a-b)在熔融二氧化硅(FS)襯底上生長的垂直堆疊的Gr/MoS2和MoS2/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖，藍(lán)色箭頭表示襯底引入的有效電場。(c-e) TES、TAS和TRTS的光譜圖。(f)和(g)分別為KPFM測量得到的FS基板顏色圖和電位圖。
中央地面區(qū)域與其周圍的原始區(qū)域相比較。
 
  圖2. 1.6 eV (780 nm)激發(fā)下Gr-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面CT。(a)泵浦流量為35.4 μJ cm^-2時，ML Gr(灰色)、ML MoS₂(黃色)、Gr/MoS₂(紅色)和MoS₂/Gr(藍(lán)色)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的瞬態(tài)太赫茲透過率。實線是正文中eq 2的擬合曲線。(b) Gr、MoS₂/Gr(單指數(shù)擬合)和Gr/MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)(雙指數(shù)擬合)的THz PC隨泵浦流量的弛豫時間。(c) Gr/MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)中界面電荷分離和復(fù)合圖。(d)上下兩幅圖分別為TAS獲得的MoS₂/Gr和Gr/MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的二維彩色圖，泵浦流量固定為76.4 μJ cm^-2。(e) Gr/MoS₂和MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)的發(fā)射太赫茲電場波形。(f) MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)中界面電荷分離和復(fù)合圖。
 
 
圖3. 1.9 eV (650 nm)激發(fā)下Gr-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的太赫茲信號。(a)當(dāng)泵浦流量為10.2 μJ cm^-2時，Gr/MoS₂和MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)的瞬態(tài)太赫茲光譜，其中綠色實線和紅色實線為雙指數(shù)衰減函數(shù)的擬合曲線。(b,e)分別為Gr/MoS₂和MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)的擬合壽命和相應(yīng)振幅隨泵浦通量的函數(shù)。(c,f) Gr/MoS₂和MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)的CT圖。(d) Gr-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的發(fā)射太赫茲電場波形。
 
 
圖4. Gr-MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)在1.9 eV (650 nm)激發(fā)下的TAS。(a,d) Gr/MoS₂和MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)的代表性TAS分別在不同延遲時間下探測，泵浦流量設(shè)置為76.4 μJ cm^-2。(b,e)幾種泵浦作用下Gr/MoS₂和MoS₂/Gr的a -激子態(tài)衰減動態(tài)，其中實線為雙指數(shù)衰減函數(shù)的擬合曲線。(c, f) a -激子態(tài)在Gr/MoS₂和MoS₂/Gr異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的擬合壽命。
  
       相關(guān)研究成果由上?？萍即髮W(xué)Weimin Liu、中國科學(xué)院大學(xué)杭州高等研究院Juan Du和上海大學(xué)Guohong Ma等人2024年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsami.4c05511)上。原文：Charge Transfer in Graphene-MoS2 Vertical Heterostructures Tuned by Stacking Order and Substrate-Introduced Electric Field

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號