柔性電子產(chǎn)品的發(fā)展對(duì)組件提出了更高的要求，這就要求散熱膜 (HDM) 不僅要具有高導(dǎo)熱性，而且即使在發(fā)生大面積變形后也要保持結(jié)構(gòu)完整性和性能穩(wěn)定性。在此，我們?cè)O(shè)計(jì)了一種激光調(diào)制的氧化石墨烯 (GO) 還原技術(shù)，可以制備高質(zhì)量、大規(guī)模、低缺陷的石墨烯，經(jīng)過(guò)有序沉積后可得到高性能的 HDM。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了激光波長(zhǎng)和分散液的耦合強(qiáng)度對(duì)石墨烯形貌和性能的影響至關(guān)重要。當(dāng) 1064 nm 波長(zhǎng)的激光照射三乙二醇 (TEG)/N,N-二甲基甲酰胺 (DMF) 分散體時(shí)，可以實(shí)現(xiàn)最佳的耦合效應(yīng)和能量轉(zhuǎn)換。這種獨(dú)特的協(xié)同作用產(chǎn)生了高瞬態(tài)能量，促進(jìn)了去質(zhì)子化過(guò)程并確保了 GO 的快速、全面還原。與傳統(tǒng)的水基激光還原方法相比，加速反應(yīng)通過(guò)減輕燒蝕效應(yīng)來(lái)放大石墨烯片的尺寸。構(gòu)建有序結(jié)構(gòu)的膜后，相應(yīng)的膜表現(xiàn)出 1632 W m 1 K 1 的高熱導(dǎo)率，所需制備時(shí)間僅為其他已報(bào)道方法所需總制備時(shí)間的 1/10。值得注意的是，所得 HDM 表現(xiàn)出優(yōu)異的抗皺和折疊能力，保持出色的平滑度，劇烈摩擦后熱導(dǎo)率幾乎不會(huì)降低。HDM 中出色的柔韌性和熱導(dǎo)率的結(jié)合為柔性電子行業(yè)的長(zhǎng)期實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。
圖 1.整個(gè)制造過(guò)程的說(shuō)明，其中包括激光誘導(dǎo) GO 還原和膜構(gòu)建。
圖2. 激光-色散體系耦合原理及還原過(guò)程表征。(a)激光-色散耦合效應(yīng)示意圖。(b)脫環(huán)氧和(c)脫羥基的可能機(jī)理和程序。(d)LRG-1064(T/D)-15、LRG-532(T/D)-15、LRG-532(W)-30和原始GO的FT-IR光譜。(e)LRG-1064(T/D)-10、LRG-1064(T/D)-15、LRG-1064(T/D)-20、LRG-532(W)-30的FT-IR光譜，以及(f)它們的拉曼光譜。(g)匹配系統(tǒng)下激光效應(yīng)示意圖。
圖 3. 形態(tài)表征。（a）TEM 圖像、（b）HR-TEM 圖像和（c）原始 GO 的衍射圖案。（d）TEM 圖像、（e）HR-TEM 圖像和（f）LRG-532(W)-30 的衍射圖案。（g）TEM 圖像、（h）HR-TEM 圖像和（i）LRG-1064(T/D)-15 的衍射圖案。（j）差異孔體積分布。（k）不匹配系統(tǒng)中的激光燒蝕效果和匹配系統(tǒng)中的激光修復(fù)效果的示意圖。
圖 4. GHDM 的構(gòu)建和參數(shù)優(yōu)化。(a) 堆疊的 LRG-1064(T/D)-15-VF 膜分離前和 (b) 分離后示意圖。(c) 獨(dú)立式 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的照片。(d) 超輕 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM（15 毫米 15 毫米）小心翼翼地放置在柔軟的蒲公英上。(e) SEM 圖像描繪了 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的表面視圖，以及 (f) 其橫截面視圖。(g) SEM 圖像描繪了 LRG-1064(T/D)-15-SP HDM 的表面視圖，以及 (h) 其橫截面視圖。(i) 石墨烯邊緣和缺陷引起的熱損失示意圖。(j) GO 的不完全還原，和 (k) HD??M 的松散結(jié)構(gòu)。 (l) 理想情況。(m) LRG-1064(T/D)-15-VF 和 LRG-532(W)-30 HDM 的紅外熱像。樣品被切成 0.6 cm × 3.5 cm，并垂直放置在恒溫?zé)嵩瓷稀?n) 根據(jù)紅外熱像，兩種 HDM 的溫度曲線(xiàn)。(o) 各種 GHDM 的性能比較。(p) 不同溫度下各種 GHDM 的熱導(dǎo)率。(q) 循環(huán)加熱/冷卻（100 /25 C）下 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的熱導(dǎo)率。
圖 5.柔韌性測(cè)試。(a–c) GHDM 彎曲和恢復(fù)過(guò)程說(shuō)明。(d–h) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的折疊和壓制測(cè)試以及 (i–m) 摩擦和磨損測(cè)試的視頻截圖。(n) LRG-532(W)-30-VF 膜在折疊和壓制測(cè)試和 (o) 摩擦和磨損測(cè)試后的照片。(p) 伸長(zhǎng)率測(cè)試平臺(tái)。(q) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)，伸長(zhǎng)率為 3.1%（第 100 次循環(huán)）、4.9%、10.7% 和 15.8%。(r) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的應(yīng)力-應(yīng)變循環(huán)曲線(xiàn)，應(yīng)變?yōu)?3.1%。這些曲線(xiàn)是從 100 次循環(huán)中均勻采用的。（s）LRG-1064（T/D）-15-VF、GO-VF-2800、LRG-532（W）-30-VF、LRG-1064（T/D）-15-SP、GO-VF-HI、GO-HI-VF、GO-SP-HI、GO-HI-SP HDM 在 100 次折疊循環(huán)過(guò)程中的熱導(dǎo)率。（t）100 次折疊循環(huán)后每個(gè) GHDM 的熱導(dǎo)率惡化情況。
圖 6. GHDM 的實(shí)際應(yīng)用及性能比較。(a) 紅外成像儀拍攝的手機(jī)背面圖像。(b) 安裝 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(c) 安裝 100 倍彎曲 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(d) 安裝 LRG-532(W)-30-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(e) 安裝 100 倍彎曲 LRG-532(W)-30-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(f) 聚焦于 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 折疊處的光學(xué)顯微鏡照片，以及 (g) LRG-532(W)-30-VF HDM。兩幅圖中的比例尺均為 5 lm。(h) 各種 GHDM 的冷卻性能。(i) 先前報(bào)道的不同 GHMD 的熱導(dǎo)率和制造時(shí)間（倒數(shù)）比較。
相關(guān)科研成果由蘇州科技大學(xué)Jiawei Sun，東南大學(xué)Litao Sun等人于2024年發(fā)表在Nature（https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.03.020）上。原文： Enhanced reduction of graphene oxide via laser-dispersion coupling: Towards large-scale, low-defect graphene for crease-free heat-dissipating membranes in advanced flexible electronics
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.03.020
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
