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        銨離子（NH₄⁺）混合超級(jí)電容器因其低成本、高能量/功率供應(yīng)和環(huán)境友好性而成為前景廣闊的儲(chǔ)能設(shè)備。然而，如何設(shè)計(jì)電極材料以實(shí)現(xiàn)高效的 NH₄⁺ 儲(chǔ)存仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。在此，我們報(bào)告了生長在分層多孔碳納米纖維（HPCNFs）上的一維共軛金屬有機(jī)框架（1D c-MOFs），這是一種具有吸引力的 NH₄⁺ 宿主材料，可實(shí)現(xiàn)快速擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。嵌入 Ni-BTA（BTA = 1,2,4,5-苯四胺）的 c-MOF 復(fù)合材料（稱為 HPCNFs@Ni-BTA）具有高導(dǎo)電性、分層多孔結(jié)構(gòu)和密集的活性位點(diǎn)，在 0.5 A g^-1 電流條件下具有 678.5 F g^-1 的超高比電容和出色的速率能力（10 A g^-1 電流條件下為 220.1 F g^-1）。實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算證實(shí)，強(qiáng)大的 NH₄⁺ 吸附能力來自于 C=N 和 C-N 鍵之間的 NiN₄ 鏈接處發(fā)生的可逆氧化還原反應(yīng)。通過將 HPCNFs@Ni-BTA 陽極與 HPCNFs 陰極耦合，NH₄⁺ 全器件在 0.3 A g^-1 的條件下輸出了 156 F g^-1 的高比電容和 48.8 Wh kg^-1 的顯著能量密度，優(yōu)于最近報(bào)道的大多數(shù)水性超級(jí)電容器。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)下一代能源應(yīng)用的先進(jìn)功能電極提供了令人興奮的策略。
 
Fig 1. (a) HPCNFs@1D c-MOFs 的制備過程示意圖。(b) 原始 HPCNFs 的掃描電鏡圖像和 (d) TEM 圖像。(c) HPCNFs@Ni-BTA 的 SEM 圖像和 (e) TEM 圖像。(f) HPCNFs@Ni-BTA 中 C（綠色）、N（黃色）、O（紫色）和 Ni（藍(lán)色）元素的 HAADF 和 EDX 元素圖譜。
 
Fig 2. HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的結(jié)構(gòu)特征。(a) HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的實(shí)驗(yàn)和模擬 XRD 圖。(b) HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的傅立葉變換紅外光譜。(c) HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的 XPS 勘測光譜和 (d) Ni 2p 和 N 1s XPS 光譜。(e）HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的氮吸附-解吸等溫線和（f）相應(yīng)的孔徑分布。
 
Fig 3. 在三電極電池中測量的 HPCNFs@Ni-BTA 電極的電化學(xué)行為。(a) HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 電極在 5 mV s^-1 時(shí)的 CV 曲線。(b) HPCNFs@Ni-BTA 電極在不同掃描速率下的 CV 曲線。(c) CV 曲線中各氧化還原峰的對(duì)數(shù) i 與對(duì)數(shù) v 圖。(d) 電容電流（橙色）和擴(kuò)散控制電流（黑色）的歸一化貢獻(xiàn)率與掃描速率的函數(shù)關(guān)系。(e) HPCNFs@Ni-BTA 電極在 0.5 至 5 A g^-1 電流密度下的 GCD 曲線。(f) 根據(jù) GCD 曲線計(jì)算出的 HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 電極的比電容與電流密度的函數(shù)關(guān)系。(g）電流密度為 5 A g^-1 時(shí) HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 電極的循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率。插圖顯示了前五個(gè)和后五個(gè) GCD 曲線。(h) HPCNFs@Ni-BTA 電極在 10,000 次充放電循環(huán)之前和之后的奈奎斯特圖。
 
Fig 4. 在三電極電池中測量的 HPCNFs@Ni-BTA 電極充放電過程中的電荷存儲(chǔ)機(jī)制和結(jié)構(gòu)分析。(a) HPCNFs@Ni-BTA 電極在 0.5 A g^-1 時(shí)的 GCD 曲線，以及 HPCNFs@Ni-BTA 電極在不同充放電電位下相應(yīng)的原位 (b) 傅立葉變換紅外光譜、(c) Ni 2p XPS 光譜、(d) N 1 s XPS 光譜。(e、f）計(jì)算的模型化合物 M1 和 M2 的 MESP 分布以及相應(yīng)的優(yōu)化 NH₄⁺ 吸附原子構(gòu)型。(g）HPCNFs@Ni-BTA 的擬議 NH₄⁺ 儲(chǔ)存機(jī)制。
 
Fig 5. HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs NH₄⁺ HSCs 的電化學(xué)性能。(a) 所設(shè)計(jì)的 NH₄⁺ HSCs 的示意圖。(b) 1 至 20 mV s^-1 不同掃描速率下的 CV 曲線。(c) 0.3 至 2 A g^-1 不同電流密度下的 GCD 曲線。(d) 根據(jù) GCD 曲線得出的比電容與電流密度的函數(shù)關(guān)系。(e) HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs 與其他最先進(jìn) SC 的 Ragone 圖。(f) HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs 在 2 A g^-1 下的循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率。插圖顯示了 HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs 的前五條和后五條 GCD 曲線。
 
      相關(guān)研究工作由深圳大學(xué)Renheng Wang和華中科技大學(xué)Xing Lu/Panpan Zhang課題組于2024年共同發(fā)表在《Energy Storage Materials》期刊上，Hierarchical porous carbon nanofibers embedded with one-dimensional conjugated metal−organic framework anodes for ammonium-ion hybrid supercapacitors，原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103522

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)