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延世大學(xué)Sang-Woo Kim等--通過(guò)二維電子器件注入隧道電荷實(shí)現(xiàn)高效微生物滅活
       空氣傳播的病原體一旦附著在室內(nèi)環(huán)境中,就會(huì)保持長(zhǎng)期的感染活性,對(duì)公眾健康構(gòu)成普遍威脅。傳統(tǒng)的空氣過(guò)濾器無(wú)法有效滅活物理分離的微生物,而化學(xué)基抗菌材料則面臨穩(wěn)定性/效率差和病毒滅活效率低的挑戰(zhàn)。因此,我們開(kāi)發(fā)了一種快速、可靠的抗菌方法,使用通過(guò)直接將單層石墨烯分散在絕緣體上制成的大型隧道電荷驅(qū)動(dòng)消毒裝置來(lái)對(duì)抗室內(nèi)附著的細(xì)菌/病毒。通過(guò)隧道效應(yīng),自由電荷可以穩(wěn)定地固定在單層石墨烯下方。儲(chǔ)存的電荷可以激發(fā)附著微生物的持續(xù)電子損失,從而加速消毒,克服化學(xué)消毒劑的擴(kuò)散限制。在放大的設(shè)備(25 平方厘米)上附著不到 1 分鐘即可實(shí)現(xiàn)完全(>99.99%)廣譜消毒,在高溫(60°C)和濕度(90%)下可靠地持續(xù) 72 小時(shí)。該方法可以很容易地應(yīng)用于室內(nèi)環(huán)境中的高接觸表面以控制病原體。
 

圖 1. TCD 方法的概念。(A) 示意圖顯示基于電荷隧道效應(yīng)的石墨烯單層電荷注入(左),以及附著在石墨烯表面后通過(guò)電子轉(zhuǎn)移使微生物失活的圖示(右)。 (B) 當(dāng)帶有偏置電壓的 AFM 尖端掃描石墨烯單層時(shí),會(huì)發(fā)生電子隧道效應(yīng)。 (C) AFM 尖端掃描之前(頂部)和之后(底部)電荷隧道器件的開(kāi)爾文探針力顯微鏡 (KPFM) 圖像。 (D) 使用 KPFM 沿 (C) 中的虛線測(cè)量的隧道電荷分布。 ΔV 是電荷隧道的電勢(shì)差。 (E) 石墨烯層數(shù)(從 1 到 8)對(duì) ΔV 的影響,表明石墨烯單層實(shí)現(xiàn)了電荷隧道。 KPFM 測(cè)量中插圖的比例尺為 2 μm。 (F) 石墨烯和SiO2 的界面能量排列圖。 (G) 電荷隧道器件在惡劣環(huán)境(90% 濕度和 60°C 溫度)下 72 小時(shí)的 KPFM 圖像。在(C)至(E)中,實(shí)驗(yàn)在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進(jìn)行。誤差線代表 SD (n = 3)。
 

圖 2. 大規(guī)模電荷隧道,實(shí)現(xiàn)均勻穩(wěn)定的電荷保留。
(A) 電荷隧道器件放大方法的示意圖。該器件由覆蓋 SiO2 表面的石墨烯單層 (5 cm × 5 cm) 組成;通過(guò)向銅箔施加偏置電壓 (10 V) 和外部壓力 (4000 Pa) 來(lái)實(shí)現(xiàn)電荷注入。 (B) 大型電荷隧道器件不同位置(邊緣和中心)的 KPFM 測(cè)量。插圖顯示了大型設(shè)備。 (C) 注入隧道電荷沿插圖中虛線的 ΔV 分布。 (D) 銅箔充電后器件表面上的 ΔV 分布分為 12 × 12 個(gè)區(qū)域(每個(gè)區(qū)域?yàn)?5 mm × 5 mm)(藍(lán)色區(qū)域)。 (E) 72 小時(shí)后濕度(高達(dá) 90%)和溫度(高達(dá) 60°C)對(duì)大型器件注入隧道電荷的影響。 (F) 在惡劣環(huán)境(90%濕度和60°C溫度)下儲(chǔ)存72小時(shí)后,器件表面上的ΔV分布分為12×12個(gè)區(qū)域。在(B)至(D)中,實(shí)驗(yàn)在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進(jìn)行。誤差線代表 SD (n = 3)。組間顯著差異分別用 * 和 ** 表示,P < 0.05 和 P < 0.01。
 
 
圖 3. 放大的 TCD 裝置對(duì)微生物滅活的功效。
(A) 使用放大的 TCD 裝置的微生物滅活過(guò)程示意圖,其中含有細(xì)菌或病毒的氣溶膠在電荷注入后分散在裝置表面。 (B) 不同模型微生物的微生物滅活效率 [E.大腸桿菌(革蘭氏陰性細(xì)菌)、枯草芽孢桿菌(革蘭氏陽(yáng)性細(xì)菌)和 MS2 噬菌體(病毒)]。 (C) 石墨烯對(duì)微生物滅活效率的影響。設(shè)備上未施加充電電壓。 (D) 充電電壓對(duì)微生物滅活效率的影響。 (E) 顯示使用放大的 TCD 設(shè)備在 20 和 1 V 充電電壓下大腸桿菌(左)、枯草芽孢桿菌(中)和 MS2(右)濃度的圖像。 (F) 48 小時(shí)和 72 小時(shí)后濕度(高達(dá) 90%)和溫度(高達(dá) 60°C)對(duì) TCD 裝置滅活大腸桿菌功效的影響。 (G) 在處理間歇性施用的含有大腸桿菌或枯草芽孢桿菌的氣溶膠時(shí),TCD 裝置對(duì)細(xì)菌滅活的功效。在(B)至(E)中,實(shí)驗(yàn)在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進(jìn)行。在(E)至(G)中,將TCD裝置充電至10V,并在附著1分鐘后測(cè)量微生物。虛線表示所有微生物均已滅活(即未檢測(cè)到活微生物)。誤差線代表 SD (n = 3)。組間顯著差異分別用 * 和 ** 表示,P < 0.05 和 P < 0.01。
 
 
圖4. TCD裝置抗菌機(jī)制研究。
(A) 附著到 TCD 之前和之后的細(xì)菌(大腸桿菌;頂部)的 SEM 圖像和病毒(MS2;底部)的 TEM 圖像。 (B) 熒光顯微鏡顯示大腸桿菌在附著到 TCD 之前(頂部)和之后(底部)的明場(chǎng)(細(xì)菌總數(shù))和熒光(膜受損細(xì)菌)圖像。 (C) 在不同充電電壓(1 至 20 V)下附著??到 TCD 后,大腸桿菌和枯草芽孢桿菌(上圖)膜通透性的變化以及膜結(jié)構(gòu)受損的細(xì)菌百分比(下圖)。 (D) 附著于 TCD 后細(xì)胞內(nèi)產(chǎn)生 ROS。 (E) 細(xì)菌超氧化物歧化酶的活性。 (F) 細(xì)菌抗氧化酶的活性。 (G) TCD 處理的細(xì)菌中細(xì)胞內(nèi) 5'-三磷酸腺苷 (ATP) 水平。 (H) 與 ROS 產(chǎn)生和 DNA 整合/修復(fù)相關(guān)的關(guān)鍵基因的表達(dá)。附著1分鐘后評(píng)估微生物。在(A)、(B)和(D)至(H)中,TCD裝置充電至10V。實(shí)驗(yàn)在固定溫度(20℃)和濕度(30%)下進(jìn)行。誤差線代表 SD (n = 3)。組間顯著差異分別用 * 和 ** 表示,P < 0.05 和 P < 0.01。
 

圖5. TCD裝置的抗菌機(jī)制及其潛在應(yīng)用。
(A 和 B) 基于電子轉(zhuǎn)移的 TCD 過(guò)程中涉及的細(xì)菌 (A) 和病毒 (B) 滅活機(jī)制的示意圖。 (C) TCD 設(shè)備在室內(nèi)環(huán)境中高接觸表面(例如電梯按鈕和醫(yī)院扶手)的潛在應(yīng)用場(chǎng)景。 (D) TCD 裝置在實(shí)際應(yīng)用中用于微生物滅活的獨(dú)特性能(可靠性和穩(wěn)健性)。
 
        相關(guān)科研成果由延世大學(xué)Sang-Woo Kim等人于2024年發(fā)表在Science Advances(https://doi.org/10.1126/sciadv.adl5067)上。原文:Highly efficient microbial inactivation enabled by tunneling charges injected through two-dimensional electronics
原文鏈接:https://doi.org/10.1126/sciadv.adl5067

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