在復(fù)雜的生物流體中進(jìn)行電位檢測，實(shí)現(xiàn)對個人健康的連續(xù)電解質(zhì)監(jiān)測；然而，由于電極表面失活和生物污垢導(dǎo)致電位穩(wěn)定性的快速喪失，離子選擇性電極器件的商業(yè)化受到了限制。在這里，研究描述了一種簡單的多功能混合貼片，該貼片結(jié)合了Au納米顆粒/硅氧烷基固體接觸（SC），由激光內(nèi)切石墨烯制成的基底支撐在聚（二甲基硅氧烷）上，用于非侵入性檢測汗液Na
+和K
+。這些SC納米復(fù)合材料在離子到電子轉(zhuǎn)移過程中防止了水層的形成，在暴露13小時后，Na
+和K
+離子選擇電極分別保持了3和5μV/h的電位漂移。硅氧烷片的層狀結(jié)構(gòu)增加了SC面積。此外，具有大表面積和優(yōu)異導(dǎo)電性的電鍍Au納米顆粒進(jìn)一步增加了離子選擇性膜與固態(tài)觸點(diǎn)之間界面的雙電層電容，從而促進(jìn)了離子到電子的轉(zhuǎn)換，最終提高了Na
+和K
+的檢測穩(wěn)定性。此外，柔性貼片中的集成溫度和心電圖傳感器分別有助于監(jiān)測體溫和心電圖信號。該貼片同時具有電化學(xué)離子選擇性和物理傳感器，為自我監(jiān)測健康提供了巨大的潛力。
圖1. （a） 基于LIG的電極的制造和硅氧烷合成的示意圖。（b） 混合貼片的傳感電極的功能化和最終貼片的應(yīng)用圖。
圖2. （a） FE-SEM圖像顯示了LIG/PDMS的表面形態(tài)。（b） 硅氧烷片在LIG/PDMS上分布的FE-SEM圖像。（c） 具有多層結(jié)構(gòu)的硅氧烷的局部放大的FE-SEM圖像。（d） 在工作電極上改性的AuNP/硅氧烷的局部放大的FE-SEM圖像。
圖3. （a） LIG和AuNP/硅氧烷/LIG的XRD分析光譜。氧化石墨烯和石墨的（001）和（002）晶面（黑色）分別證實(shí)了通過激光燒蝕裸LIG將PI膜有效轉(zhuǎn)化為石墨烯。對于AuNP/硅氧烷/LIG，AuNPs的（111）、（200）和（220）指數(shù)（紅色）。此外，歸屬于（001）、（100）和（111）平面（青色）的峰歸因于從CaSi
2蝕刻的硅氧烷相。（b） LIG和AuNP/硅氧烷/LIG的XPS測量光譜。（c） AuNP/siloxene/LIG的高分辨率Si2p光譜。（d） 高分辨率Au 4f光譜AuNP/硅氧烷/LIG。
圖4. （a） 說明Na
+和K
+傳感器工作機(jī)制的示意圖。（b） 在0.5 mM–636.5 mM的濃度范圍內(nèi)，OCP對Na
+的線性響應(yīng)。（c）Na
+對數(shù)濃度和OCP測量值之間的線性校準(zhǔn)圖。（d） 在0.1至156.6mM的濃度范圍內(nèi)，對K+的線性O(shè)CP響應(yīng)。（e）K
+對數(shù)濃度和OCP測量值之間的線性校準(zhǔn)圖。（f） Na
+傳感器在其他離子組合物如K
+、Ca
2+、NH
4+、葡萄糖、乳酸和抗壞血酸干擾存在下的選擇性測試結(jié)果。（g） K
+傳感器在其他離子組合物（包括Na
+、Ca
2+、NH
4+、葡萄糖、乳酸和抗壞血酸干擾）存在下的選擇性測試結(jié)果。
圖5. （a） 四種不同Na
+傳感器的再現(xiàn)性測試。（b） Na
+傳感器連續(xù)三次檢測到的不同濃度Na+傳感器的重復(fù)性測試結(jié)果。（c） 四種不同K
+傳感器的再現(xiàn)性測試。（d） K
+傳感器連續(xù)三次檢測到的不同濃度K
+傳感器的重復(fù)性測試結(jié)果。
圖6.（a） 當(dāng)溫度從26°C上升到55°C時，溫度傳感器對電阻變化的響應(yīng)。（b） 隨著溫度從26°C升高到55°C，溫度傳感器的相對正電阻變化。（c） 溫度傳感器對27.5至47.3°c的增量溫度的動態(tài)電阻響應(yīng)。（d） 通過在20°C和60°C之間重復(fù)加熱-冷卻測試，溫度傳感器的可恢復(fù)性。（e） 通過商用ECG傳感器（濕）和基于LIG/PDMS的ECG傳感器（干）測量ECG信號。（f） 通過基于LIG/PDMS的ECG傳感器測量胸部的ECG信號。
圖7.當(dāng)志愿者騎自行車進(jìn)行身體汗液測試時，安裝在志愿者胸部的集成心電圖傳感器、溫度傳感器和K
+ISE和Na
+ISE的貼片的實(shí)時響應(yīng)。
相關(guān)研究成果由光云大學(xué)Jae Yeong Park等人2024年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.3c16676)上。原文：Multifunctional Siloxene-Decorated Laser-Inscribed Graphene Patch for Sweat Ion Analysis and Electrocardiogram Monitoring
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
