使用標(biāo)準(zhǔn)臺(tái)式打印機(jī)制備了以柔性卡普頓®為基底的噴墨印刷電極(IPEs)和易于制備的氧化石墨烯(GO)基油墨(K/GO)。隨后，將其提交后處理熱處理(K/GOTR400)，并在pH 7.0(接近生理pH值)下作為一次性工作電極(WEs)進(jìn)行雙氯芬酸(DCF)間接電化學(xué)檢測。由于DCF被列為水源中日益受到關(guān)注的污染物，其監(jiān)測引起了人們的廣泛關(guān)注。將打印的有源傳感器材料的性能與熱還原(400℃)氧化石墨烯(TRGO-400，粉末形式)的性能進(jìn)行了比較，后者已成功用作DCF檢測的玻璃碳電極(GCE)改性劑。該電極在5 ~ 25 μM的濃度范圍內(nèi)線性工作，LOD值為2.25 μM。此外，利用掃描電子顯微鏡(SEM)和X-射線光電子能譜(XPS)對所制備的IPEs進(jìn)行了形貌和化學(xué)成分表征，并與GCE/TRGO-400進(jìn)行了比較。循環(huán)伏安法(CV)和差分脈沖伏安法(DPV)測量表明，利用后處理IPEs的小型化三電極電池進(jìn)行DCF檢測具有良好的電化學(xué)性能。因此，本研究表明，經(jīng)過熱處理后，石墨烯在IPEs上有效地恢復(fù)了部分有價(jià)值的性能，并成功生產(chǎn)了用于目標(biāo)分析物檢測的柔性和一次性電極。因此，這是傳統(tǒng)改性GCEs的一個(gè)很有前途的替代方案，因?yàn)樗鼮橹圃旒舛耸┗姌O提供了一種簡便的方法，并擴(kuò)大了電化學(xué)傳感器的可用組合，以檢測新出現(xiàn)的水污染。
圖1. 使用IPEs作為WEs的小型化3電極電化學(xué)裝置。
圖2. (a) K/GO-7000_TX_CB_8， (b) K/GO-7000_TX_CB_8_TR400和(c) TRGO-400的SEM圖片。
圖3. 材料的C1s核心能級光譜的反褶積。
圖4. (A) pH為7的中性溶液中DCF陰離子主電化學(xué)氧化反應(yīng)機(jī)理。(B)副產(chǎn)物2(2hydroxyprop-2-enyl)乙酸法拉第法非直接電化學(xué)DCF檢測的機(jī)理。
圖5. (a-e)在使用不同氧化石墨烯基油墨配方制造的K/GO-X S_CB_Y_TR400電極上記錄的CVs。含100 μM DCF的0.1 M PBS溶液(pH 7.0)作為電解質(zhì)。(f) K/GO-7000_TX_CB_Y_TR400電極在氧化石墨基印刷層數(shù)(從7到10)上的不同圖片。
圖6. 在(a) K/GO-7000_TX_CB_8和K/GO-7000_TX_CB_8_TR400傳感器上記錄的CVs。(b)與GCE/GO和GCE/TRGO-400常規(guī)電極的比較。以0.1 M PBS溶液(pH 7.0)為電解液，溶液中含有100 μM DCF。
圖7. 在含有100 μM DCF的0.1 M PBS溶液(pH 7.0)中，在(a) K/GO-7000_TX_CB_8_TR400和(b) GCE/TRGO-400上記錄的基線校正DPVs。在0.1 M PBS溶液(pH 7.0)中，用TRGO-400修飾的GCE記錄基線校正的DPVs，其中DCF濃度增加(c)和相關(guān)校準(zhǔn)曲線(d)。
圖8. (a) K/GO-7000_TX_CB_8_TR400傳感器在含有100 μM DCF和人工尿液(AU)作為電解質(zhì)的0.1 M PBS溶液(pH 7.0)中記錄的CVs (b)存在常見的干擾物質(zhì)(K
+， Na
+, Mg
+, SO
4-, Cl
-，抗壞血酸)。
相關(guān)研究成果由弗羅茨瓦夫理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院聚合物和碳材料工藝工程與技術(shù)系Daria Minta等人于2023年發(fā)表在Progress in Organic Coatings (https://doi.org/10.1016/j.porgcoat.2023.107942 )上。原文：Easy-to-prepare graphene-based inkjet-printed electrodes for diclofenac electrochemical sensing
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
