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        太陽能驅動的清潔水生產(chǎn)受到揮發(fā)性有機化合物（VOCs）的挑戰(zhàn)，揮發(fā)性有機化合物對蒸餾水中的健康構成風險。在這里，我們開發(fā)了一種Cu/W₁₈O₄₉@Graphene解決揮發(fā)性有機物污染的光熱光催化材料。Cu和W₁₈O₄₉之間的等離子體耦合增強了光吸收，1–2層石墨烯封裝保護W₁₈O₄₉內(nèi)的氧空位，同時促進熱電子提取，有效緩解其超快弛豫。密度泛函理論計算表明，揮發(fā)性有機物在石墨烯上的吸附增強。這些協(xié)同作用解決了W₁₈O₄₉中的氧空位衰變問題，并為氣-液-固三相光催化反應提供了更多的活性位點。與三維浮動蒸發(fā)器基板集成，優(yōu)化的Cu/W₁₈O₄₉@Graphene該材料在1次太陽照射（1 kW m^–2）下實現(xiàn)了1.41 kg m^–2 h^–1的有效水蒸發(fā)率（效率為88.6%）、非凡的穩(wěn)定性（>120 h）和99%的苯酚去除率。這項工作為緩解太陽能驅動的水蒸發(fā)中的揮發(fā)性有機物污染提供了一個有前景的解決方案。

 
圖1. a）示意圖Cu/W₁₈O₄₉@Graphene合成程序；（b） Cu的TEM和（c，d）HRTEM圖像Cu/W₁₈O₄₉@Graphene;（e） HAADF-STEM圖像與元素映射圖像Cu/W₁₈O₄₉@Graphene;（f） W₁₈O₄₉、Cu/W₁₈O₄₉和Cu /W18O49@Graphene的拉曼光譜;（g） W₁₈O₄₉和Cu/W18O49@Graphene的EPR譜;（h） W₁₈O₄₉、Cu/W₁₈O₄₉和Cu /W₁₈O₄₉@Graphene的紫外-可見-近紅外吸收光譜。

 
圖2. (a)照片顯示Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系統(tǒng)在樹葉上的位置。右圖分別為PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系統(tǒng)的俯視圖。(b)Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS中孔隙率的SEM圖。(c) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS的元素映射。(d) PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系統(tǒng)在1次太陽照射下的紅外熱像圖。(e) 1次太陽照射下PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS、Cu/W₁₈O₄₉/PDMS、Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS的頂面溫差。(f) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS體系的親水性表面和(g)疏水性內(nèi)部。(h)不同系統(tǒng)在1太陽(1 kW m^-2)下的水分蒸發(fā)性能。(i)不同系統(tǒng)在1太陽(1 kW m^-2)下的長期蒸發(fā)性能。

 
圖3. (a)冷凝水收集裝置示意圖。(b)不同系統(tǒng)在1次太陽照射下蒸餾水蒸發(fā)后的殘留苯酚。
(c)不同報道的光催化-光熱系統(tǒng)的苯酚去除效率。(d)在重復實驗過程中蒸餾水中殘留的苯酚。
(e)太陽照射下自由基的EPR分析。

 
圖4. 室外水分蒸發(fā)實驗。室外實驗于2023年7月在安徽大學環(huán)境教學樓草坪上進行。
收集蒸餾水，連續(xù)監(jiān)測有機化合物濃度和鹽度。實驗時間為11:30 ~ 14:30，時間為3 h，平均光強為800 W m^-2。(a)冷凝水收集裝置數(shù)字圖像。(b)蒸發(fā)速率與太陽光強度的關系。(c)照片顯示Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS蒸發(fā)器對甲基橙、亞甲基藍和苯酚的凈化性能。顏色反應后苯酚的初始水和冷凝水。(d-f)收集的蒸餾水與含MO、MB和苯酚的模擬廢水的紫外-可見吸收光譜比較。插圖顯示了不同污染物的分子模型。(g)太陽能淡化后蒸餾水和天然海水(東海，平均鹽度= 3.1-3.2 wt %)中4種原生金屬離子的鹽度測定。(h-j)海水、生活用水、蒸餾水經(jīng)太陽能淡化后的電阻。單位為MΩ。

 
圖5. (a) W₁₈O₄₉和(b) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene在400 nm激發(fā)后的fs-TA光譜二維偽彩色圖。
(c) W₁₈O₄₉和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene的fs-TA動力學及其擬合結果。Cu/W₁₈O₄₉@Graphene: (d) O1s， (e) W4f， (f) C1s在不同反應條件下的原位XPS光譜。OL:點陣氧;
OV:氧空位;OA:吸附氧。(g)投影視圖顯示W(wǎng)₁₈O₄₉與Cu NPs結合或用石墨烯層封裝后電荷密度的重新分布。青色球和棕色球分別代表Cu原子和C原子。(h) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene復合材料對水和苯酚的吸附能示意圖。
 
      相關研究成果由安徽大學Yupeng Yuan等人2023年發(fā)表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c04166)上。原文：Synchronizing Efficient Purification of VOCs in Durable Solar Water Evaporation over a Highly Stable Cu/W18O49@Graphene Material

轉自《石墨烯研究》公眾號