在這項(xiàng)工作中，對(duì)具有高能量和動(dòng)量分辨率的獨(dú)立石墨烯進(jìn)行了電子能量損失譜（EELS），以解開接近光學(xué)極限的狄拉克電子激發(fā)間隙的準(zhǔn)彈性散射。通過將測(cè)量的EELS與理論水平不斷提高的從頭計(jì)算進(jìn)行比較，本研究展示了有限傳遞動(dòng)量下多體效應(yīng)對(duì)電子激發(fā)的重要性。在GW近似和Bethe–Salpeter方程中分別討論了準(zhǔn)粒子校正和激子效應(yīng)。這兩種效應(yīng)在EEL光譜的描述中都是至關(guān)重要的，以獲得與實(shí)驗(yàn)的定量一致性，激發(fā)間隙和π等離子體激元的位置、色散和形狀都受到激子效應(yīng)的顯著影響。
圖1. 30keV下獨(dú)立石墨烯的TEM圖像和衍射圖案：（a）低放大率TEM圖像；（b） 高分辨率TEM圖像；（c） （b）中的高分辨率圖像的FFT；（d） 在40cm的相機(jī)長(zhǎng)度處獲得的500nm寬光束的衍射圖案。
圖2. 測(cè)量了沿ΓK（a）和ΓM（b）方向取向的不同動(dòng)量轉(zhuǎn)移q的獨(dú)立石墨烯的低能量損失譜。零損耗峰值已被刪除。
圖3. 在不同理論水平上計(jì)算的沿ΓM增加動(dòng)量傳遞時(shí)獨(dú)立石墨烯的能量損失譜：DFT+RPA和GW+RPA（a）；GW+BSE（b）。
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圖4. （a） 通過支持信息中描述的程序獲得的π-等離子體色散。黑色（藍(lán)色）的直線是測(cè)量（計(jì)算）的等離子體色散的線性回歸。虛線是眼睛的向?qū)?。（b，c）在沿ΓM方向的不同動(dòng)量轉(zhuǎn)移下，測(cè)量和計(jì)算的獨(dú)立石墨烯的π-等離子體激元峰：（b）q=0.06Å-1；（c） q=0.13Å–1。不同的顏色指的是計(jì)算中不同的理論水平：DFT+RPA（橙色線）、GW+RPA（紅色線）和GW+BSE（藍(lán)色線）。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示為黑色恒星。
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圖5. （a） 在不同理論水平上計(jì)算的獨(dú)立石墨烯沿ΓM方向的起始色散。（b） 實(shí)驗(yàn)和計(jì)算的起始形狀為q≈0.2Å-1?；揖€表示用于確定起點(diǎn)的半高切線。實(shí)心圓表示起始位置。（c） ΓK和ΓM方向上的q的測(cè)量原點(diǎn)。由于經(jīng)驗(yàn)的不確定性，尚未在ΓK方向上進(jìn)行提取。ref（10）（q≤0.4）Å–1的起始不可及區(qū)域被染成紅色。它也顯示在石墨烯的第一個(gè)BZ內(nèi)部。（d） 放大測(cè)量的起始分散度（黑色），并與計(jì)算的起始分散比較（藍(lán)色）。不可訪問范圍q≤0.05）Å–1被染成灰色，也顯示在第一個(gè)BZ中。石墨烯的第一個(gè)PZ上也繪制了相同的區(qū)域。q≤0.05Å-1范圍內(nèi)的灰色數(shù)據(jù)點(diǎn)有很大的誤差，因?yàn)樗鼈內(nèi)Q于ZLP的去除。
相關(guān)研究成果由羅馬第一大學(xué)Alberto Guandalini等人2023年發(fā)表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03863)上。原文：Excitonic Effects in Energy-Loss Spectra of Freestanding Graphene
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
