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       將 CO₂ 電還原為有價(jià)值的多碳 (C2+) 產(chǎn)品是利用和轉(zhuǎn)移排放的 CO₂ 的一種極具吸引力的方法。然而，由于 C-C 鍵有效偶聯(lián)的困難，大部分 C₂₊ 選擇性被限制在 90% 以下。在此，確定了源自磷酸銅基（CuPO）電催化劑的穩(wěn)定的Cu⁰_/Cu²⁺界面，該界面可以通過(guò)原位光譜研究和理論計(jì)算驗(yàn)證，通過(guò)OC-CHO偶聯(lián)的低能途徑促進(jìn)C₂₊的生產(chǎn)。 CuPO 預(yù)催化劑在 H 電池中對(duì) C₂H₄ 表現(xiàn)出 69.7% 的高法拉第效率 (FE)，并且在流通池配置中在工業(yè)相關(guān)電流密度 (j = -350 mA cm₋₂ ) 下表現(xiàn)出 90.9% 的顯著 FE_C2+ 。穩(wěn)定的Cu⁰/Cu²⁺界面為電催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和協(xié)同活性位點(diǎn)的構(gòu)建開(kāi)辟了新天地，以提高有價(jià)值的C₂₊產(chǎn)物的活性和選擇性。

 
Fig 1. 理論計(jì)算。 a *CO 分別在 Cu、Cu¹⁺ 和 Cu²⁺ 位點(diǎn)上氫化為 *COH 或 *CHO 的反應(yīng)能。 b Cu⁰ /Cu¹⁺ 和 Cu⁰ /Cu²⁺ 界面上不同中間體（CO 或 CHO）的示意圖。c 材料的熱力學(xué)穩(wěn)定性與 E_f 和 E_hull 的關(guān)系。d 候選材料的電化學(xué)穩(wěn)定性，其中U_diss是材料的溶解電位，較大和較綠的圓圈代表更穩(wěn)定的材料（即較大的U_diss），以及最穩(wěn)定的Cu₂P₂O₇和Cu₃(PO₄)₂的結(jié)構(gòu)。 e–g 不同 C–C 耦合過(guò)程的能量分布（* 和 # 分別代表 Cu⁰ 和 Cu²⁽¹⁾⁺ 位點(diǎn)）、e CO-CO、f COH-CO 和 g CHO-CO 在 Cu⁰ /Cu^{2( 1)+}界面和Cu(100)，以及不同C-C耦合過(guò)程的相關(guān)過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu)(TS1 ~ TS9)。

 
Fig 2. 結(jié)構(gòu)和成分分析。 a、b a Cu₃(PO₄)₂ 和 b Cu₂P₂O₇ 在 CO₂RR 前后在 -1.40 V 電位下的 XRD 圖譜，表明 CO₂RR 過(guò)程中 Cu₃(PO₄)₂ 和 Cu₂P₂O₇ 樣品中 CuPO 和金屬 Cu 成分共存。 c 在-1.40 V 電位下 CO₂RR 后 Cu₃(PO₄)₂ 樣品的 HRTEM 圖像。 d 反應(yīng)后 Cu₃(PO₄)₂ 的放大 HAADF-STEM 圖像以及 e–g 其相應(yīng)的 e Cu、f 的 EDS 元素映射圖像P和g分別是混合元素。 h 在-1.40 V 電位下進(jìn)行 CO₂RR 后的 Cu₂P₂O₇ 樣品的 HRTEM 圖像。 i 反應(yīng)后 Cu₂P₂O₇ 的放大 HAADF-STEM 圖像以及 i–l 分別對(duì)應(yīng)的 j Cu、k P 和 l 混合元素的 EDS 元素圖，顯示Cu₃(PO₄)₂ 和 Cu₂P₂O₇ 中的納米 Cu/CuPO 結(jié)構(gòu)。

 
Fig 3. CO₂RR 過(guò)程中 CuPO 和 CuO 催化劑的結(jié)構(gòu)演化研究。 a Cu₃(PO₄)₂ 和 b CuO 催化劑分別在 CO₂RR 過(guò)程中在 CO₂ 飽和的 0.1 M KHCO₃ 中 -1.40 V 時(shí)的原位拉曼光譜，表明在 CO₂RR 過(guò)程中 Cu₃₍PO₄)₂ 的存在和 CuO 的消失。 c 歸一化 Cu K 邊操作 XANES 光譜、d 傅里葉變換 Cu K 邊 EXAFS 光譜以及 e、f 通過(guò)線性組合擬合計(jì)算出 e CuO 和 f Cu₃(PO₄)₂ 催化劑中 Cu 氧化態(tài)的比率的 XAFS 表征相對(duì)于 -1.45 V 反應(yīng) 30 分鐘期間的時(shí)間。原位拉曼光譜以及原位 XAFS 分析證明了 Cu₃(PO₄)₂ 中 Cu²⁺ 和 Cu⁰ 組分的共存以及氧化物 Cu 物種還原為金屬 Cu0 的過(guò)程CuO 對(duì)照樣品中的狀態(tài)。以標(biāo)準(zhǔn)銅箔和 CuO 粉末為對(duì)照的 Cu₃(PO₄)₂ 和 CuO 樣品的 k³ 加權(quán)操作 EXAFS 數(shù)據(jù)的 g Morlet WT，表明 Cu₃(PO₄)₂ 中 Cu-O 和 Cu-Cu 鍵共存CO₂RR。

 
Fig 4. CuPO和CuO催化劑用于CO2RR的電化學(xué)性能評(píng)價(jià)。 a 在 CO₂ 或 Ar 飽和的 0.1 M KHCO₃ 電解液中，CuPO/GC 和 CuO/GC 催化劑相對(duì)于 RHE 的 LSV 曲線，掃描速率為 1 mV/s，表明發(fā)生了 CO₂RR。 b 催化劑在 CO₂ 飽和的 0.1 M KHCO₃ 中不同施加電位下的 FE_C2H4，表明 C₂H₄ 對(duì) CuPO 具有優(yōu)異的選擇性。上面的誤差線均基于每個(gè)電位的三次測(cè)量的標(biāo)準(zhǔn)偏差。 c j_C2H4 對(duì) CuPO/GC 和 CuO/GC 的潛在依賴性，對(duì) CuPO 表現(xiàn)出更高的 C₂H₄ 活性。 d 不同施加電位下催化劑的 FE_C2H4/FE_C1 比率，表明 CuPO/GC 具有優(yōu)異的 C₂H₄ 選擇性。e 在以 2.0 M KOH 作為電解質(zhì)的流通池反應(yīng)器中，在各種應(yīng)用電流密度下，Cu₃(PO₄)₂/Cu/PTFE 產(chǎn)品的 FE。 f Cu₃(PO₄)₂/Cu/PTFE 生產(chǎn)的各種產(chǎn)品在 2.0 M KOH 電解液中（每 2 小時(shí)刷新一次電解液）中施加 -300 mA cm⁻² 的 j 電流 18 小時(shí)的 FE，液體產(chǎn)品為反應(yīng)運(yùn)行超過(guò)30分鐘后收集。 g Cu₃(PO₄)₂/Cu/PTFE 和最近報(bào)道的銅基 CO₂RR 催化劑的最大 FE_C2+。藍(lán)色菱形：堿性介質(zhì)；黃色圓圈：中性介質(zhì)；紫色三角形：酸性介質(zhì)。

 
Fig 5. 對(duì) CO₂ 電還原至 C₂₊ 的見(jiàn)解。 a Cu₃(PO4)₂ 和 b CuO 樣品在 CO₂ 凈化的 0.1 M KHCO₃ 電解質(zhì)中實(shí)時(shí)條件下的原位 SEIRAS 微分光譜。 c 擬議的 Cu^(II)/ Cu⁽⁰⁾ 界面在 CO₂ 至 C₂₊ 轉(zhuǎn)化中的作用示意圖。紅色：氧氣；灰色：碳；白色：氫；產(chǎn)地：Cu⁰；金色：Cu²⁺。
 
       相關(guān)研究工作由華東理工大學(xué)Hai Yang Yuan、Peng Fei Liu和Hua Gui Yang課題組于2023年聯(lián)合在線發(fā)表在《Nature Communications》期刊上，Direct OC-CHO coupling towards highly C₂₊ products selective electroreduction over stable Cu⁰/Cu²⁺ interface。原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43182-6

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)