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       使用可再生能源的電化學二氧化碳還原反應（CO₂RR）生產(chǎn)有價值的多碳（C₂₊）產(chǎn)品是一種有前景的碳減排方法。在這項工作中，提出了一種利用磷（P）優(yōu)異的質(zhì)子傳輸和電子結(jié)構(gòu)修飾能力來增強含氫中間體形成的新策略。為了實現(xiàn)這一目標，提出了一種原位電沉積方法來制備P摻雜Cu催化劑。研究發(fā)現(xiàn)電沉積電位顯著影響P-Cu催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能。具體而言，在- 0.5 V vs. Ag/AgCl 下獲得的催化劑對 C₂₊ 產(chǎn)物表現(xiàn)出卓越的 CO₂RR 性能，在 H 型池中，催化劑在40.4 mA cm^-2下實現(xiàn)了 ~ 80.2 % 的法拉第效率 (FE)。此外，該催化劑表現(xiàn)出至少12小時的穩(wěn)定性。實驗和密度泛函理論（DFT）研究表明，P優(yōu)異的質(zhì)子傳輸能力可以顯著降低氫化過程的自由能，并且可以改善Cu與碳不成對電子的相互作用，從而實現(xiàn)優(yōu)異的吸附Cu 的中間體能力和 C₂₊ 產(chǎn)品的高 FE。
 
Fig 1.  (a) CuP-0.5 V 的制備過程和樣品示意圖。(b) SEM 圖像、(c) TEM 圖像和 (d) CuP-0.5 V 的 HR-TEM 圖像。吸附在 ( e) Cu(111) 和 (f) P 摻雜 Cu(111)。負電荷和正電荷分別用黃色和青色表示。(g) CuP 和 Cu 的 DOS 模式。
 
Fig 2. (a) XRD圖譜； (b) 放大的 XRD 圖案； (c) Cu LMM 的 XPS； (d) 在不同電位下電沉積樣品的 P 2p 的 XPS；(e) 銅箔、Cu-0.5 V、CuP-0.5 V、Cu₂O 和 CuO 的歸一化 Cu K 邊緣 XANES 光譜； (f) 在不同電位下電沉積樣品的相應 k³ 加權(quán) FT-EXAFS 譜。
 
Fig 3. (a) CO₂ 飽和電解質(zhì)中 Cu-0.5 V 和 CuP-0.5 V 以及 Ar 飽和電解質(zhì)中 CuP-0.5 V 的 LSV； (b)不同電位下CuP-0.5 V上的FE和部分電流密度； (c) 在不同電位下電沉積 CuP-xV 的 FE 和部分電流密度； (d) 不同電位下電沉積 Cu-0.5 V 的 FE 和部分電流密度。 (e) Cu-0.5 V 和 CuP-0.5 V 的 EIS。(f) CuP-0.5 V 的 FE_C2 和電流密度穩(wěn)定性。
 
Fig 4. (a) COOH*、(b) CHO*、(c) OCCHO* 在 P-Cu(111) 上的吸附模型。中間體沿反應坐標的結(jié)合自由能，遵循 (d) Cu (111) 和 (e) P 摻雜 Cu (111) 上形成 OCCO*、OCCOH* 和 OCCHO* 的三種途徑。 (f) 中間體沿反應坐標向 Cu (111) 和 P 摻雜 Cu (111) 上的 OCCHO* 結(jié)合的自由能，其中 * 表示催化劑表面上的活性位點。
 
        相關研究工作由華東師范大學Wei Xia、Haihong Wu和 Buxing Han課題組于2023年聯(lián)合在線發(fā)表在《Chem. Eng. J.》期刊上，Boosting promote C₂ products formation in electrochemical CO₂ reduction reaction via phosphorus-enhanced proton feeding，原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147735

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號