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加州理工學院Hyunjin Kim和Stevan Nadj-Perge課題組--魔角扭曲的三層石墨烯中的谷間相干序成像

魔角扭曲三層石墨烯 (MATTG) 表現(xiàn)出一系列強相關的電子相，這些電子相會自發(fā)打破其基本對稱性。在這里，使用掃描隧道顯微鏡研究 MATTG 的相關相位，并識別相互作用驅動的空間對稱性破缺的顯著特征。在低應變樣品中，在每個莫爾晶胞約兩到三個電子或空穴的填充范圍內(nèi)，觀察到石墨烯晶格的原子尺度重建，伴隨著隧道光譜中的相關間隙。這種短尺度??重組表現(xiàn)為凱庫勒超晶胞（Kekulé supercell）——意味著電子之間自發(fā)的谷間相干性——并且在與能隙發(fā)展相一致的大范圍磁場和溫度下持續(xù)存在。覆蓋多個莫爾紋晶胞的大比例尺圖進一步揭示了凱庫勒圖案的緩慢演化，表明原子尺度重建與更長莫爾紋尺度上的平移對稱性破缺共存。使用自相關和傅立葉分析來提取這些相位的內(nèi)在周期性，并發(fā)現(xiàn)它們與理論上提出的不相稱凱庫勒螺旋階一致。此外，發(fā)現(xiàn)表征莫爾尺度調(diào)制的波長隨著空穴摻雜遠離能帶的半填充而單調(diào)減小，并且對磁場的依賴程度較弱。該結果提供了對存在應變時 MATTG 相關相的性質(zhì)的重要見解，并表明超導性可以從谷間相干母態(tài)中出現(xiàn)。

Fig1. 實驗概述和揭示凱庫勒模式的原子解析圖。 a，示意圖描繪了 TTG（頂部）和用于 STM 測量的設備幾何結構（底部）。 b，原子分辨形貌顯示用于提取異質(zhì)應變∣?∣» 0.12%的大小和扭轉角q= 1.60°的莫爾晶格。 c，在AAA位點的V_Gate = −9 V和V_Bias = −2 mV處拍攝的隧道電導圖，顯示原子分辨率。d、e、dI/dV 圖在固定 V_Gate = −10.3 V 和負 V_Bias = −2 mV (d) 和正 V_Bias = 2 mV (e) 下測量，進一步放大到 AAA 部位，并顯示 V_Bias 變化的對比度反轉。 f，d 的傅里葉變換顯示了對應于石墨烯晶格和凱庫勒重建的良好分辨峰。 d 和 e 中的數(shù)據(jù)是在 T = 400 mK 時獲取的。除非另有說明，數(shù)據(jù)均在 T = 2 K. amp.、振幅下獲取。比例尺，4 nm (b)； 2 nm（c）；和 1 nm (d,e)。

Fig 2. MATTG 上凱庫勒階的 V_Gate 相關映射。 a–d，V_Gate = −20 V (a)、−10 V (b)、0 V (c) 和 9 V (d) 處的實空間 dI/dV 圖，在 V_Bias = 63 mV (a) 處拍攝， −3 mV (b)、-13 mV (c) 和 3 mV (d)，跟蹤平帶態(tài)密度的演化。 e-h，a-d 的傅立葉變換 (FT) 放大，顯示對應于石墨烯和凱庫勒倒晶格向量的峰值。除了石墨烯和凱庫勒峰之外，還解析了 f 和 h 中的高階峰。i，凱庫勒晶格倒數(shù)向量處的峰強度，通過石墨烯晶格倒數(shù)向量處的峰強度歸一化，作為 V_Gate 的函數(shù)。將所有六個凱庫勒峰的強度相加并除以六個石墨烯峰強度的總和。藍色和紅色點對應于每個 V_Gate 的正（負）V_Bias 值的平均數(shù)據(jù)（所有值均在 j 中標記）。 j，在測量 a–h 的同一區(qū)域上測量的 V_Gate 相關 dI/dV 光譜。 a.u.，任意單位。

Fig 3. 摩爾紋平移對稱性破缺的證據(jù)。 a，圍繞 n= −2.3進行大尺度區(qū)域dI/dV掃描。 b,e，以一個 AAA 位點 (b) 為中心的 2.2 nm × 2.2 nm 窗口，以及沿 l₂ 方向 (e) 的最近鄰 AAA 位點。c,f，b,e 的相應石墨烯傅立葉變換濾波 dI/dV 圖顯示了原子分辨信號的精確對準。 d,g，b,e 的凱庫勒傅里葉變換過濾的 dI/dV 圖，顯示相鄰 AAA 位點之間的反向對比度。石墨烯 (Kekulé) 信號的傅里葉變換濾波是通過在六個石墨烯 (Kekulé) 傅里葉變換峰周圍用半徑為 3.5 nm⁻¹ 的圓形掩模屏蔽傅里葉變換圖像并執(zhí)行傅里葉逆變換來執(zhí)行的。 h，a 的 Kekulé dI/dV 自相關圖。自相關是在兩個小窗口之間計算的，其中一個窗口固定在某個位置，另一個窗口跨越圖像。 i,j，取自凱庫勒自相關圖的 2.2 nm × 2.2 nm 窗口，以 AAA 位點為中心，顯示模式 A (i)，沿 l₃ 方向的相鄰 AAA 位點顯示幾乎相似的模式 (j)。 k,l，取自凱庫勒自相關圖的 2.2 nm × 2.2 nm 窗口，以 AAA 位點為中心，顯示模式 B (k)，沿 l₃ 方向的相鄰 AAA 位點顯示幾乎相似的模式 (l)。 a.u.，任意單位。

Fig 4. 從傅里葉變換圖中提取的 IKS 波向量。a，實空間 dI/dV 映射在 n = −2.3 和 V_Bias = −2 mV 處的傅立葉變換。有莫爾衛(wèi)星峰的石墨烯倒易晶格矢量位置處的傅里葉變換（FT）峰被命名為G₁、G₂和G₃，而凱庫勒倒易晶格矢量位置周圍的峰被命名為K₁、K₂和K₃。 b–d，a 的放大圖像，其中精確的石墨烯倒易晶格矢量位置被標記為黑點。 e-g，K₁、K₂ 和 K₃ 周圍的放大圖像，其中預期的凱庫勒倒易晶格向量位置被標記為藍色圓圈。用于提取調(diào)制波矢量 q_Kekul_é 的最近衛(wèi)星峰值標記為黑色圓圈。箭頭表示每個 K₁、K₂ 和 K₃ 的 q_Kekul_é 方向。 h，示意圖描述了兩種不同情況下 K 和 K' MBZ 的雜交（上）。 γ 到 γ'（綠色矢量）給出了與莫爾晶格相當?shù)膭P庫勒圖案，而 k_top 到 k'_top κ（紅色矢量）給出了石墨烯尺度上空間均勻的凱庫勒圖案。中間面板顯示了 q_IKS 和 q_Kekul_é 之間的關系。底部面板顯示了與具有有限 Kekulé 調(diào)制 q_Kekulé 的 IVC 狀態(tài)相對應的傅里葉變換峰值的示意圖。 i，提取的調(diào)制波矢量 q_Kekulé 作為 V_Gate 和 2 T 和 8 T 面外磁場的函數(shù)。黑點表示垂直于 l₁、l₂ 的莫爾倒易晶格矢量 g₁、g₂ 和 g₃ 的位置和l3，分別在圖1b中。藍色六邊形是用實驗中提取的g₁、g₂和g₃計算出的MBZ。 j,k, 在小 Hartree 校正 (?_r = 30) (j) 的情況下，填充 n= −2 時 K 谷最頂部價帶的計算能帶結構，其中平帶是非倒置的，以及大 Hartree 校正 (?_r = 15) (k) 的情況下，其中平帶圍繞 MBZ 的 γ 點反轉。黑色和紅色箭頭分別表示理論上最佳的 q_Kekulé 和 q_IKS 波向量，輪廓顯示相應的置信區(qū)間。 l，q_Kekulé 的大小，通過莫爾倒易晶格向量 g₃ 的大小進行歸一化，該向量幾乎與 q_Kekulé 對齊。誤差線由 b–g 中的像素大小設置（方法）。黑色虛線顯示 MBZ 邊界。

相關研究工作由加州理工學院Hyunjin Kim和Stevan Nadj-Perge課題組于2023年共同在線發(fā)表在《Nature》期刊上。Imaging inter-valley coherent order in magic-angle twisted trilayer graphene，原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06663-8

轉自《石墨烯研究》公眾號

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