河海大學(xué)Hai-Yan He 和 Hua-Jie Huang課題組--空間構(gòu)建超小尺寸 Pt 修飾的 3D 尖晶石氧化物改性 N 摻雜石墨烯納米結(jié)構(gòu)作為高效甲醇氧化電催化劑

直接甲醇燃料電池技術(shù)近年來成為學(xué)術(shù)界和工程界關(guān)注的焦點，刺激了高活性、長壽命的先進(jìn)電極催化劑的開發(fā)和利用。在此，展示了一種穩(wěn)健的自下而上的方法，通過可控的自組裝過程，用超小型 Pt 納米顆粒 (Pt/MnCo2O4-NG) 裝飾三維 (3D) 尖晶石錳鈷氧化物改性 N 摻雜石墨烯納米結(jié)構(gòu)的空間結(jié)構(gòu)。 MnCo₂O₄納米晶體的摻入提供了豐富的羥基源，促進(jìn)Pt位點上類CO副產(chǎn)物的氧化去除，而3D多孔N摻雜石墨烯網(wǎng)絡(luò)的存在促進(jìn)了雜化系統(tǒng)中離子和電子的傳輸，從而產(chǎn)生了甲醇氧化過程中具有顯著的協(xié)同耦合效應(yīng)。因此，優(yōu)化的Pt/MnCo₂O₄-NG納米結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，具有99.5 m² g^-1的大電化學(xué)活性表面積、1508.3 mA mg^-1的高質(zhì)量活性、強(qiáng)毒性和可靠的長期耐用性，與相同Pt用量的傳統(tǒng)Pt/炭黑、Pt/碳納米管、Pt/石墨烯、Pt/N摻雜石墨烯催化劑相比，具有明顯的競爭優(yōu)勢。

Fig 1. 3D Pt/MnCo₂O₄-NG納米結(jié)構(gòu)的總體合成過程：（1）通過石墨粉氧化制備GO納米片； (2) MnCo₂O4納米晶修飾的3D N摻雜石墨烯氣凝膠的構(gòu)建； (3) 在3D MnCo₂O₄-NG氣凝膠表面原位生長小尺寸Pt。

Fig 2. 3D Pt/MnCo₂O₄-NG 納米結(jié)構(gòu)的形態(tài)分析：典型的 a、b FESEM、c、d TEM 和 e、f HRTEM 圖像顯示在 3D MnCo₂O₄-NG 網(wǎng)絡(luò)上生長的大量超細(xì) Pt 納米粒子，以及（d 中的插圖）尺寸Pt納米晶的分布； g HAADF-STEM 和 h C、i N、j O、k Co、l Mn 和 m Pt 的元素映射圖像。

Fig 3. Pt/MnCo₂O₄-NG納米結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)表征：a Pt/MnCo₂O₄-NG、Pt/G和GO樣品的XRD圖譜和b拉曼光譜； c Pt/MnCo₂O₄-NG和GO樣品的N₂吸附-脫附等溫線和d孔徑分布。

Fig 4. Pt/MnCo₂O₄-NG 納米結(jié)構(gòu)的 XPS 分析：XPS 調(diào)查光譜顯示存在 C、N、Mn、Co、O 和 Pt 成分；高分辨率 b C 1s、c N 1s、d Mn 2p、e Co 2p 和 f Pt 4f 光譜表明混合納米結(jié)構(gòu)中共存金屬 Pt、MnCo₂O₄ 和 N 摻雜石墨烯。

Fig 5. 3D Pt/MnCo₂O₄-NG催化劑用于甲醇電氧化的電催化性能：不同Pt/Mn Co₂O₄-NG電極和b Pt/(MnCo₂O₄)₂-(NG)₁、Pt/NG、Pt/G、Pt/的CV曲線CNT 和 Pt/C 電極，在 0.5 mol L^-1 H₂SO₄ 溶液中，電壓為 50 mV s^-1； c 這些研究電極的具體 ECSA 值； d 不同 Pt/MnCo₂O₄-NG 電極和 e Pt/ (Mn Co₂O₄)₂-(NG)₁、Pt/NG、Pt/G、Pt/CNT 和 Pt/C 電極在 0.5 mol L^-1 H₂SO₄ 和 1 mol L^-1 CH₃OH 混合物50 mV s^-1 下的 CV 曲線；這些研究電極的 f 質(zhì)量和比活度。

Fig 6. 0.5 mol L^-1 H₂SO₄ 和 1 mol L^-1 CH₃OH 混合物中測量的 Pt/(MnCo₂O₄)₂-(NG)₁、Pt/NG、Pt/ G、Pt/CNT 和 Pt/C 電極的 a LSV 曲線、b 塔菲爾圖、c 計時電流和 d 計時電位響應(yīng)，其中用于計時電位測試的電流是通過在 0.5 V 下正向掃描相應(yīng) CV 曲線獲得的； e, f Pt/ (MnCo₂O₄)₂-(NG)₁、Pt/G、Pt/CNT 和 Pt/C 電極在 0.5 mol L^-1 H₂SO₄ 和 1 mol L^-1 CH₃OH 混合物中以 10 mV 幅度在各自開路電位下測量的交流阻抗譜。

相關(guān)研究工作由河海大學(xué)Hai-Yan He 和 Hua-Jie Huang課題組于2023年共同在線發(fā)表在《Rare Metals》期刊上，Spatial construction of ultrasmall Pt-decorated 3D spinel oxide-modified N-doped graphene nanoarchitectures as high-efficiency methanol oxidation electrocatalysts。原文鏈接：https://doi.org/10.1007/s12598-023-02418-6

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

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