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      采用核自旋超極化核磁共振（NMR）表征了CO₂電還原反應(yīng)中CO₂衍生物質(zhì)在石墨烯量子點(diǎn)上的可逆吸附。利用溶解動(dòng)態(tài)核極化(DNP)技術(shù)對(duì)¹³C標(biāo)記的碳酸氫鈉進(jìn)行超極化，使信號(hào)增強(qiáng)了5000倍，實(shí)現(xiàn)了實(shí)時(shí)和原位¹³C核磁共振實(shí)驗(yàn)。利用時(shí)間分辨DNP-NMR實(shí)驗(yàn)測(cè)量了R₁和R₂弛豫速率，并確定了結(jié)合物質(zhì)為碳酸及其共軛物。一個(gè)物質(zhì)結(jié)合態(tài)和自由態(tài)弛豫速率有顯著差異，表明是可逆結(jié)合。除了弛豫速率外，還從小翻轉(zhuǎn)角實(shí)驗(yàn)中擬合了動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)，并與理論計(jì)算進(jìn)行了比較。pH相關(guān)的吸附和解吸速率常數(shù)分別為3.5 ~ 9.5和0.7 ~ 2.0 s^-1，平均結(jié)合距離為279 ~ 291 pm。DNP-NMR技術(shù)是研究表面吸附的有效方法，在電化學(xué)和動(dòng)力學(xué)方面具有潛在的應(yīng)用前景。

 
圖1. DNP極化碳酸氫鹽與pH為2.63、4.30、6.10、8.95、11.45的緩沖溶液混合的歸一化¹³C NMR譜，從下到上分別為a)存在和b)不存在預(yù)加載GQD。

 
圖2. a) pH = 4.30時(shí)CPMG實(shí)驗(yàn)的¹³C核磁共振譜時(shí)間分辨切片。b) 159.5 ppm處結(jié)合峰的歸一化時(shí)間相關(guān)峰積分的擬合(黃色;底部)和游離CO₂(aq)峰值為124.7 ppm(藍(lán)色;頂部)和游離碳酸氫鹽峰值在160.5 ppm(綠色;中間)。

 
圖3. 小翻轉(zhuǎn)角實(shí)驗(yàn)中游離CO₂（aq）峰（藍(lán)色）、結(jié)合峰（黃色）和游離峰（綠色）積分疊加的擬合曲線，pH為 a) 4.30, b) 6.10, c) 8.95和 d) 11.45。以混合開始作為零時(shí)間標(biāo)記，生成相應(yīng)的擬合曲線(淺色)。

 
圖4. a)結(jié)合峰R₁, b)自由峰R₁, c)結(jié)合峰R₂, d)自由峰R₂，計(jì)算不同機(jī)制下的弛豫率與實(shí)驗(yàn)值的比較。實(shí)驗(yàn)值的誤差由三個(gè)平行實(shí)驗(yàn)的標(biāo)準(zhǔn)差給出。

       相關(guān)研究成果由美國(guó)德克薩斯農(nóng)工大學(xué)化學(xué)系Zefan Zhang等人于2023年發(fā)表在Carbon (https://doi.org/10.1016/j.carbon.2023.118446)上。原文：Substrate interaction of graphene quantum dots in solution studied by hyperpolarized NMR。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)