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       提出了一種基于共價(jià)有機(jī)框架@還原氧化石墨烯(rGO)復(fù)合材料的固體接觸離子選擇電極(SC-ISE)。通過在rGO納米片上縮聚1,3,5-三甲酰間苯三酚(TFP)和2,6-二氨基蒽醌(DAAQ)可合成該復(fù)合材料，該復(fù)合材料具有高電容和良好的氧化還原活性。以Cd²⁺-ISE為模型，在1.0 × 10^-7-7.9 × 10^-4 M的活度范圍內(nèi)，電極的納恩斯斜率為29.7±0.4 mV/decade，檢測限為6.8 × 10^-8 M。特別地，DAAQ-TFP@rGO電極由于2.0 mF的大電容，在70小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出1.2±0.2μV/h的低電位漂移。此外，DAAQ-TFP@rGO基 Cd²⁺-ISE具有良好的重復(fù)性，單批和批與批間標(biāo)準(zhǔn)電位的標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為0.28 (n = 4)和0.30 mV (n = 4)。SC-Cd²⁺-ISE不受光或氣體的干擾，傳感膜和DAAQ-TFP@rGO層之間沒有水層。DAAQTFP@rGO復(fù)合材料在構(gòu)建無校準(zhǔn)SC- ISEs方面具有很好的前景。
 
圖1. （A） DAAQ-TFP@rGO復(fù)合材料的合成方案，（B）rGO、（C）DAAQ-TFP和DAAQ-TFP@rGO，（D）低放大率和（E）高放大率。
 
圖2. (A) 0.1 M H₂SO₄，掃描速率為100 mV/s的Au/DAAQ-TFP、Au/rGO和Au/DAAQ-TFP@rGO電極的循環(huán)伏安圖。插圖為Au/DAAQ-TFP電極的循環(huán)伏安放大圖。(B) DAAQ-TFP與蒽醌基團(tuán)的氧化還原機(jī)制。
 
圖3. (A) Au/DAAQ-TFP@rGO/Cd²⁺-ISE在1.0 × 10^-9 ~ 1.0 × 10^-3 M濃度范圍內(nèi)的電位響應(yīng)。(B) Au/DAAQ-TFP@rGO/Cd²⁺-ISE在1.0 × 10^-9 ~ 7.9 × 10^-4 M活度范圍內(nèi)的標(biāo)定曲線。
 
圖4. 在1.0 × 10^-7 ~ 7.91 × 10^-4 M范圍內(nèi)，(A)單批和(B)批與批Au/DAAQ-TFP@rGO/Cd²⁺-ISEs在Nernstian響應(yīng)部分的校準(zhǔn)曲線。對于單批測量，使用了四個(gè)ISEs。對于批與批的測量，每個(gè)點(diǎn)表示每批中三個(gè)電極的平均值，并且測試了四個(gè)批次。
 
圖5. (A) DAAQ-TFP@rGO-基 Cd²⁺-ISEs和Au/Cd²⁺-ISEs在1 mM Cd(NO₃)₂中施加±10 nA電流60 s時(shí)的測時(shí)電位圖。(B) Au/DAAQ-TFP@rGO/Cd²⁺-ISE在0.1 mM Cd(NO₃)₂中的長期電位穩(wěn)定性。
 
圖6. (A)光和氣體(CO₂, O₂)對Au/DAAQ-TFP@rGO/Cd²⁺-ISE電位穩(wěn)定性的影響。(B) Au/DAAQ-TFP@rGO/Cd²⁺-ISE和Au/Cd²⁺-ISE的水層測量。
 
       相關(guān)研究成果由煙臺大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院、中國科學(xué)院海岸帶環(huán)境過程與生態(tài)修復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所，山東省海岸帶環(huán)境過程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室Wenting Zhang等人于2023年發(fā)表在Talanta (https://doi.org/10.1016/j.talanta.2023.124444)上。原文：Solid-contact polymeric membrane ion-selective electrodes using a covalent organic framework @ reduced graphene oxide composite as ion-to-electron transducer。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號