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      在多相催化中非常需要具有離散活性位點的可控原位納米團簇形成。在此，使用剝離的 Ti₃C₂ MXene 作為模板構建了基于氧化鈦的類芬頓催化劑。理論計算表明，剝離的Ti₃C₂ MXene的表面Ti缺陷空位與H₂O₂分子之間的氧化還原反應促進了表面缺陷原位轉化為錨定在無定形碳（TiO_x@C）上的氧化鈦納米團簇。 X 射線光電子能譜 (XPS) 和 X 射線吸收精細結構 (XAFS) 表征證實了 TiO_x@C 中混合價 Ti^δ+（δ= 0、2、3 和 4）的存在。 TiO_x@C內(nèi)豐富的表面缺陷有效促進活性氧（ROS）的產(chǎn)生，從而對典型的農(nóng)業(yè)除草劑atrazine產(chǎn)生優(yōu)異且穩(wěn)定的類芬頓催化降解效果。這種通過缺陷工程原位構建類芬頓催化劑的方法也適用于其他 MXene 系列材料，例如 V₂C 和 Nb₂C。

 
Fig 1. TiO_x@C催化劑的合成與表征。 (A) 以剝離的 Ti₃C₂ MXene 為模板原位形成 TiO_x@C 的示意圖。塊體 Ti₃AlC₂ (B) 和 Ti₃C₂ (C) 的 SEM 圖像在 HF 蝕刻后顯示出典型的手風琴狀結構。 (D) TiO_x@C 的 TEM 圖像，其中 TiO_x 納米團簇（黑點）裝飾在無定形碳主鏈（淺灰色）上。插圖：TiO_x@C 水分散體的照片，顯示典型的丁達爾效應。 (E) 通過增加 H₂O₂ 濃度（0.5 M、1 M、5 M 和 10 M）和氧化持續(xù)時間（5 分鐘、10 分鐘、20 分鐘、30 分鐘和 60 分鐘）制備的 TiO_x@C 的 TEM 圖像。(F) 基于羅丹明 B 脫色的 TiO_x@C 類芬頓催化性能熱圖。紅色到綠色表示活性從高到低。 (G) 通過改變 H₂O₂ 濃度和氧化持續(xù)時間來氧化 Ti₃C₂ 的 TiO_x@C 產(chǎn)率 (%)。

 
Fig 2. DFT 計算。(A) Ti₃C₂T_x (T_x = -O) 單層結構形式的優(yōu)化幾何形狀。 (B) I 型—Ti₃C₂T_x (T_x = -O) 的側視圖。 (C) I-Ti₃C₂T_x (T_x = -O) 和 H₂O₂ 分子在最低能量 019 空心吸附位點處吸附行為的頂視圖。無缺陷體系 (D) 和 Ti 缺陷體系 (E) 下 Ti₃C₂T_x (T_x = -O) 的鍵合電荷密度。紅色和藍色分別表示電子積累和耗盡。色標的單位為 0.001 e bohr⁻³。原子顏色代碼：鈦（青色）、碳（靛藍）和氧（紅色）。

 
Fig 3. TiO_x@C催化劑的結構和缺陷表征。 (A) TiO_x@C 的 HAADF-STEM 圖像，證實了 TiO_x 納米團簇（亮點）的存在以及相應的尺寸分布（插圖）。 (B) TiO_x@C 的能量色散 X 射線元素圖，表明鈦和氧均勻分布在碳主鏈中。 (C) Ti₃AlC₂、Ti₃C₂、TiO₂@Ti₃C₂ 和 TiO_x@C 的 XRD 譜。 (D) TiO_x@C 的 HRTEM 圖像和相應的電子衍射圖案圖像（插圖）。紅色框突出顯示了 E 中所示的區(qū)域。(E) HRTEM 圖像，其中突出顯示了晶格畸變（區(qū)域 I 和 II）。 (F) (E) 中區(qū)域 I 和 II 的強度剖面。

 
Fig 4. TiO_x@C催化劑的化學態(tài)和原子局域結構。 (A) TiO_x@C 的 EPR 光譜 (77K) 顯示出清晰的表面 Ti 空位信號 (g = 2.009) 和明顯較弱的本體 Ti³⁺ 信號 (g = 1.946，插圖)。 (B) Ti 2p 的高分辨率 XPS 譜。計算出Ti元素的價數(shù)百分比為Ti²⁺：33.31％、Ti³⁺：45.35％、Ti⁴⁺：21.34％。 (C) Ti 箔、TiO、Ti₂O₃、TiO₂ 和 TiO_x@C 的歸一化 Ti K 邊 XANES 光譜。 (D) TiO_x@C 中鈦氧化態(tài)的估計。根據(jù)參考 TiO、Ti₂O₃ 和 TiO₂ 邊緣位置的 Ti 的 XANES 光譜，計算出 Ti 在 TiO_x@C 中的平均氧化態(tài)為 2.94⁺，其中 x = 1.47。 (E) 分別為 Ti 箔、Ti₃AlC₂、Ti₃C₂ 和 TiO_1.47@C 的歸一化 Ti K 邊 XANES 光譜。 (F) 來自 Ti K 邊緣 EXAFS 的 k³ 加權 FT 光譜。

 
Fig 5. TiO_1.47@C的類Fenton催化性能及穩(wěn)定性評估。 (A) TiO_1.47@C 對atrazine.表現(xiàn)出優(yōu)異的類芬頓催化降解作用。(B) DMPO-·OH（水體系）的 DMPO 自旋捕獲 EPR 譜。 (C) DMPO-·O₂−（甲醇體系）的 DMPO 自旋捕獲 EPR 譜。 (D) 猝滅劑（KI、EDTA-2Na、TBA 和 PBQ）對atrazine類芬頓降解的影響。 (E) TiO_1.47@C 與 Ti₃AlC₂、Ti₃C₂ 和 TiO₂@Ti₃C₂ 相比的估計雙層電容。 (F) 五次運行的類芬頓降解效率的穩(wěn)定性評估。 (G) 提出的atrazine類芬頓降解途徑，然后通過 UHPLC-QTOF-MS 鑒定了幾種中間體。條件：[Ti] = 0.1 g L⁻¹，[atrazine] = 2.5 mg L⁻¹，[H₂O₂] = 5 mM。
  
       相關研究工作由同濟大學Sijie Lin課題組于2022年在線發(fā)表在《PNAS》期刊上，原文：In situ turning defects of exfoliated Ti₃C₂ MXene into Fenton-like catalytic active sites。
       https://doi.org/10.1073/pnas.2210211120

轉自《石墨烯研究》公眾號