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        可再生能源行業(yè)的發(fā)展和農(nóng)業(yè)對(duì)肥料的持續(xù)需求催生了使用低成本、環(huán)境友好型技術(shù)可持續(xù)生產(chǎn)氨 (NH3) 的需求。電催化硝酸鹽（NO₃^-）還原反應(yīng)（NO₃ RR）具有改善環(huán)境氮管理和合成養(yǎng)分回收的潛力。然而，NO₃RR 經(jīng)常受到 NO₃^- 轉(zhuǎn)化不完全、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢和析氫反應(yīng) (HER) 抑制的阻礙。受單原子催化劑可調(diào)節(jié)的特定局部電子結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，這項(xiàng)工作提出了一種將鐵單原子 (FeSA) 固定在 MXene 上的納米混合電催化過(guò)濾器。制造的 FeSA/MXene 過(guò)濾器表現(xiàn)出最大的 NH₃ 法拉第效率和選擇性（分別為 82.9 和 99.2%），高于由錨定在 MXene 上的 Fe 納米顆粒制成的過(guò)濾器（FeNP/MXene）（分別為 69.2 和 81.3%）和 MXene單獨(dú)使用時(shí)（分別為 32.8 和 52.4%），在初始 pH 值為 7 和施加電位為 -1.4 V（相對(duì)于 Ag/AgCl）時(shí)測(cè)量。密度泛函理論計(jì)算表明，與 FeNP/ MXene 過(guò)濾器相比，F(xiàn)eSA/MXene 過(guò)濾器防止了 HER 的競(jìng)爭(zhēng)，并降低了勢(shì)能限制步驟（*NO 到 *NHO）的活化能，這使得 NH₃ 合成在熱力學(xué)上有利。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了一種替代策略，可實(shí)現(xiàn)協(xié)同 NO₃^- 去除和營(yíng)養(yǎng)物回收，并具有持久的催化活性和穩(wěn)定性。
 
Fig 1.電化學(xué)過(guò)濾器的合成和表征。 (a) FeSA/MXene 過(guò)濾器的合成示意圖。 (b) FeNP/MXene 過(guò)濾器的高分辨率 TEM 圖像。 (c) 高分辨率 TEM，(d) HAADF-STEM 圖像，以及 (e) FeSA/MXene 濾光片的 EELS 光譜。
 
Fig 2. FeSA/MXene 過(guò)濾器的結(jié)構(gòu)分析。 (a) FeSA/MXene 的高分辨率 Fe 2p。 (b) Fe K 邊緣的 XANES 光譜。 (c) Fe K 邊緣處 EXAFS 光譜的 FT k³ 加權(quán) χ^(k) 函數(shù)。 (d) FeSA/MXene 在 R 空間中的 EXAFS 光譜的擬合結(jié)果和 (e) FeSA/MXene 的 Fe K 邊緣的小波變換圖，參考 Fe 箔和 Fe₂O₃。
 
Fig 3.電化學(xué)硝酸鹽（NO₃⁻）去除性能。 (a) FeSA/MXene、FeNP/MXene 和 MXene 過(guò)濾器在 0.1 mol L⁻¹ Na₂SO₄ 電解質(zhì)中的 LSV 曲線。 (b) 不同過(guò)濾器的 NO₃ ⁻ 去除效率、NH₃ 選擇性和法拉第效率。反應(yīng)條件：初始NO₃^-−N濃度：50mg·L⁻¹；電勢(shì)：−1.4 V vs Ag/AgCl；電解質(zhì)：0.1 mol·L⁻¹ Na₂SO₄； t = 10 小時(shí)；初始 pH = 7。(c) CV 曲線，(d) 存在 100 mg L⁻¹ NO₃^-−N 時(shí)的塔菲爾圖，(e) 計(jì)算的 Cdl，以及 (f) FeSA/MXene、FeNP/MXene 的奈奎斯特圖和 MXene 過(guò)濾器。
 
Fig 4. (a) FeSA/MXene 過(guò)濾器的電勢(shì)相關(guān)法拉第效率、NO₃⁻ 去除率和 NH₃ 選擇性。 (b) FeSA/MXene 過(guò)濾器在不同 NO₃^- 濃度下的最高法拉第效率和 NH₃ 選擇性的比較。 (c) FeSA/MXene 過(guò)濾器在具有不同濃度 NO₃ ^- 的 0.1 mol L⁻¹ Na₂SO₄ 電解質(zhì)中的 NH₃ 產(chǎn)率。 (d) 使用Na¹⁵NO₃和Na¹⁴NO₃作為氮源進(jìn)行電催化NO₃RR反應(yīng)后電解質(zhì)的1 H NMR譜。
 
Fig 5. (a) FeSA/MXene、FeNP/MXene 和 MXene 過(guò)濾器在氬氣氣氛下、0.1 mol·L⁻¹ Na₂SO₄ 電解質(zhì)中在 -1.4 V 下電催化 10 分鐘后獲得的溶液的 EPR 譜。 (b) FeSA/MXene、FeNP/MXene 和 MXene 過(guò)濾器在氬氣下、0.1 mol L⁻¹ Na₂SO₄ 電解質(zhì)和 50 mg L₋₁ NO₃^- -N 中，在 -1.4 V 下 NO₃RR 10 分鐘后獲得的溶液的 EPR 譜氣氛。 (c) FeSA/MXene 和 FeNP/MXene 上硝酸鹽還原為 NH₃ 和 H₂ 析出反應(yīng)的吉布斯自由能圖（右上）。 (d) FeSA/MXene 和 FeNP/MXene 過(guò)濾器上電催化還原硝酸鹽的擬議機(jī)制。
 
        相關(guān)研究工作由東華大學(xué) Yanbiao Liu 課題組于2023年在線發(fā)表在《Environmental Science & Technology》期刊上。Fluidic MXene Electrode Functionalized with Iron Single Atoms for Selective Electrocatalytic Nitrate Transformation to Ammonia，原文：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c02520。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)