超莫爾晶格是由兩個(gè)莫爾圖案疊加而成的,它為構(gòu)建平坦的迷你帶和研究電子相關(guān)性提供了一個(gè)平臺(tái)。組裝石墨烯超莫爾晶格的終極挑戰(zhàn)是其旋轉(zhuǎn)對(duì)齊的確定性控制,由于邊緣手性和晶體對(duì)稱(chēng)性的隨機(jī)性,這是高度可變的。利用所謂的“三黃金法則”,研究人員
提出了一種克服這一挑戰(zhàn)的實(shí)驗(yàn)策略,并實(shí)現(xiàn)了雙對(duì)齊hBN/石墨烯/hBN超莫爾晶格的可控對(duì)齊,其中石墨烯和頂部/底部hBN之間的扭轉(zhuǎn)角都接近于零。值得注意的是,研究發(fā)現(xiàn)相鄰石墨的晶體邊緣可以更好地指導(dǎo)堆疊排列,這一點(diǎn)通過(guò)控制制備20個(gè)莫爾樣品來(lái)證明,其精度優(yōu)于~0.2°。最后,將該技術(shù)擴(kuò)展到低角度扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯和ABC堆疊的三層石墨烯,為這些納米材料的平帶工程提供了一種新策略。
Fig 1. 通過(guò)旋轉(zhuǎn)30°控制頂部六方氮化硼和石墨烯的排列。 a 頂部六方氮化硼 (T-hBN)、石墨烯和底部六方氮化硼 (B-hBN) 的排列。 T-hBN 的鋸齒形 (ZG) 邊緣與石墨烯的 ZG 邊緣或扶手椅 (AR) 邊緣對(duì)齊,然后與 B-hBN 的 ZG 或 AR 邊緣對(duì)齊,從而產(chǎn)生八種可能的組合:C1 (0°/0°)& C1* (0°/60°)、C2 (0°/30°) & C2* (0°/90°)、C3 (30°/30°) & C3* (30°/90) °)和C4(30°/0°)和C4*(30°/60°),其中C(或C*)表示T-hBN和B-hBN具有相同(或相反)晶格對(duì)稱(chēng)性時(shí)的構(gòu)型。中間的卡通是 0° G/hBN 和 30° G/hBN 兩種基本莫爾圖案。 b、c 計(jì)算出的 G/hBN 異質(zhì)結(jié)構(gòu)在 0° 和 30° 附近的相互作用能。來(lái)自層內(nèi)(彈性能/藍(lán)色三角形)和層間相互作用(粘附能/黑色方塊)的總能量(紅色圓圈)貢獻(xiàn)。 d–f 30° 旋轉(zhuǎn)對(duì)齊的側(cè)視圖和底視圖。 PCA 是指晶體的主晶軸。 G1和G2是指來(lái)自同一薄片的石墨烯1和石墨烯2。 g 聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 印模上的 G/hBN 堆疊的光學(xué)圖像。紅色虛線描繪了 0° G1/hBN 的輪廓,綠色虛線描繪了 30° G2/hBN 的輪廓。比例尺,20 μm。 h (g) 中虛線區(qū)域的 2D 波段半高全寬 (FWHM) 的空間圖。紅色圖指的是 0° G1/hBN,綠色圖指的是 30° G2/hBN。比例尺,5 μm。 i 0° G1/hBN 的 STM 形貌圖像顯示 ~14 nm 莫爾圖案(左,500 mV,15pA),30° G2/hBN 的形貌圖像顯示準(zhǔn)晶特征(右,100 mV,100pA)。比例尺,10 nm。
Fig 2. 使用相鄰的石墨邊緣將頂部六方氮化硼和石墨烯完美對(duì)齊。 a 單層石墨烯與相鄰石墨邊緣連接的光學(xué)圖像。 b 使用 (a) 的石墨邊緣對(duì)準(zhǔn)后的 G/hBN 堆疊。紅線描繪了0°G/hBN 的輪廓,綠線描繪了30°G/hBN 的輪廓。 c (b)中黑色虛線區(qū)域拉曼二維波段半高寬的空間圖。 d 單層石墨烯的一個(gè)邊緣(白色虛線)與相鄰的石墨邊緣成 60°。 e 使用 (d) 的石墨邊緣對(duì)準(zhǔn)后的 G/hBN 堆疊。 f (e) 中黑色虛線區(qū)域拉曼 2D 波段 FWHM 的空間圖。 g 單層石墨烯與相鄰石墨邊緣沒(méi)有任何連接。h 使用 (g) 的石墨邊緣對(duì)準(zhǔn)后的 G/hBN 堆疊。 i (h) 中黑色虛線區(qū)域的拉曼 2D 波段 FWHM 空間圖。比例尺,20 µm(a、d、g); 5 µm(b、e、h); 2 µm(c、f、i)。 j 20 個(gè)莫爾條紋樣本的拉曼 2D 波段和扭轉(zhuǎn)角的 FWHM 直方圖。~20 cm
−1(綠色)的 FWHM 對(duì)應(yīng)于 30°G/hBN,~40 cm
−1(紅色)的 FWHM 對(duì)應(yīng)于 0°G/hBN。20個(gè)莫爾條紋樣本的 FWHM 大于40 cm
−1 ,如水平虛線所示,表明我們的技術(shù)的精度優(yōu)于~0.2°。
Fig 3. 使用相鄰的六方氮化硼表面控制頂部六方氮化硼和底部六方氮化硼的對(duì)齊。 a 用于雙對(duì)準(zhǔn)的傳統(tǒng)拾取和翻轉(zhuǎn)技術(shù)的示意圖。 b、c 具有奇數(shù) (b) 和偶數(shù) (c) 六方氮化硼層的六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖。莫爾圖案高對(duì)稱(chēng)點(diǎn)處的晶格模型顯示了每個(gè)點(diǎn)的原子排列。 (c) 中的紫色陰影表示 T-hBN 和 B-hBN 中硼(紅色)和氮(藍(lán)色)的重疊。 d 使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)的斷裂 hBN 的光學(xué)圖像以及 T-hBN 和 B-hBN 的對(duì)準(zhǔn)。黑線描繪了 T-hBN,紅線描繪了 B-hBN。e 使用 (d) 中的 hBN 進(jìn)行單對(duì)準(zhǔn)和雙對(duì)準(zhǔn)的石墨烯拉曼二維帶的 FWHM 圖。 f 兩個(gè)相鄰 hBN 和其中一個(gè) hBN 與 PCA 成 60° 的光學(xué)圖像也可以使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)進(jìn)行對(duì)準(zhǔn)。 g 使用(f)中的 hBN 進(jìn)行單排列和雙排列的石墨烯拉曼二維帶的半高寬圖。比例尺,10 µm(d、f); 1 µm(e、g)。
Fig 4. 通過(guò)頂部六方氮化硼/石墨烯/底部六方氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的莫爾勢(shì)調(diào)整晶格對(duì)稱(chēng)性和能帶結(jié)構(gòu)。石墨烯與 T-hBN 和 B-hBN 之間具有扭轉(zhuǎn)角(
θt 和
θb)的超云紋晶格的藝術(shù)視圖。 b 具有雙莫爾條紋的頂柵裝置的示意圖。 B = 0.5 T 時(shí)的縱向電阻(左軸)和霍爾電阻(右軸)與 (c)、C1 (0°/0°)、(d)、C2 (0°/30°) 和 (e)、C3 (30°/30°) 的載流子密度。插圖顯示了 K 點(diǎn)處相應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)。 CNP是指狄拉克能帶的電荷中性點(diǎn)。(f)、C1、(g)、C2 和 (h)、C3 在磁場(chǎng)中繪制的朗道扇形圖(左)以及相應(yīng)的
?/
?0 與 n/
n0。
?/
?0 和 n/
n0 分別是歸一化磁通量和載流子密度。最上面的數(shù)字是拓?fù)渲笖?shù)ν,為±2、±6、±10等。T = 2 K。
相關(guān)研究工作由新加坡國(guó)立大學(xué)A. Ariando課題組于2023年在線發(fā)表在《Nature Communications》期刊上,Controlled alignment of supermoiré lattice in double-aligned graphene heterostructures,原文鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41467-023-39893-5。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)