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       開(kāi)發(fā)具有高化學(xué)吸附性能的催化劑促進(jìn)多硫化鋰(LiPS)的轉(zhuǎn)化是鋰硫(Li-S)電池商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。在這里，通過(guò)原位生長(zhǎng)和硒化Fe-MOFs，我們制備了一種由Fe₃Se₄/FeSe異質(zhì)結(jié)包裹在二維(2D) MXene納米片中的新型催化劑。MXene骨架有效捕獲多硫化物，F(xiàn)e₃Se₄/FeSe異質(zhì)結(jié)發(fā)揮催化作用，它們的強(qiáng)協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了lip的“捕獲-吸附-催化”。一個(gè)Li-S電池與Fe₃Se₄/FeSe@MXene-PP隔膜提供了高比容量(1104.2 mAh g-1在0.2 C)和杰出的速率容量(758.8 mAh g^-1在4 C)。即使硫負(fù)載高達(dá)5.8?mg cm^-2, Li-S電池具有高比容量?862.6 mAh g^-1在0.2 C和循環(huán)穩(wěn)定性(92.3%保留后120循環(huán))。通過(guò)密度函數(shù)理論(DFT)計(jì)算和原位拉曼分析，討論了性能改善的相關(guān)機(jī)制。Fe₃Se₄/FeSe的界面工程提高了費(fèi)米能級(jí)的態(tài)密度，降低了Li₂S分解的活化能，內(nèi)部電場(chǎng)的建立加速了電荷轉(zhuǎn)移。本研究為改進(jìn)鋰-硫電池的高性能催化劑設(shè)計(jì)提供了一種有效的方法。
 
圖1 Fe₃Se₄的合成過(guò)程示意圖/FeSe@MXene。
 
圖2. (a) XRD譜圖，(b) Fe₃Se₄/FeSe@MXene和MXene的拉曼光譜，(c-d) Fe 2p和Se 3d的高分辨率XPS光譜。(e-f)通過(guò)DFT計(jì)算Fe₃Se₄/FeSe@MXene和Fe₃Se₄/FeSe模型的態(tài)密度和對(duì)應(yīng)的d帶中心。
 
圖3 (a) MXene的TEM圖，(b) TEM圖，(c) HRTEM圖，(d) SAED模式和(e) Fe3Se4/FeSe@MXene的EDS元素圖。(f)數(shù)字照片和(g) Fe3Se4/FeSe@MXene的橫斷面SEM圖像。(i)三種樣品的N₂吸附/解吸等溫線。
 
圖4. (a) UV-Vis吸附光譜。(b-c) Fe 2p, Se 3d和(d) Fe₃Se₄/FeSe@MXene-Li₂S₆和Fe₃Se₄/FeSe@MXene的Ti 2p的高分辨率XPS光譜。(e)穿梭電流曲線。(f) Li₂S₆對(duì)稱細(xì)胞在2 mV s^-1掃描速率下的CV曲線。(g-i)恒電位放電曲線。
 
圖5 (a) Fe₃Se₄和(b) FeSe結(jié)構(gòu)的靜電勢(shì)和功函數(shù)分布。(c)放大Fe₃Se₄/FeSe@MXene在Fe₃Se₄(-112)和FeSe(101)界面的差分電荷。(d) Fe₃Se₄/FeSe@MXene上硫物質(zhì)吸收的優(yōu)化配置。(e)硫的吸附能和(f) S₈在MXene、Fe₃Se₄/FeSe和Fe₃Se₄/FeSe@MXene上還原為L(zhǎng)i₂S的相對(duì)自由能。
  
圖6。(a) CV曲線。(b) 0.1 mV s^-1下的CV曲線比較。(c) Tafel斜率。(d)在不同電流密度下的速率能力。(e)在第一次掃描期間0.2 C下的GCD譜圖。(f, g) 0.5℃和2c長(zhǎng)期循環(huán)壽命的比較。(h) Fe₃Se₄/FeSe@MXene-PP的比容量。
 
圖7。(a) NiCo₂O₄/rGO//Fe₃-M/G超級(jí)電容器的不對(duì)稱組裝示意圖;(b)掃描速率為20 mV s⁻¹時(shí)，不同電位窗口的CV曲線;(c)不同電流密度的GCD曲線;(d) ASC的Ragone圖;(e)電流密度為20 mA cm⁻²時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性和庫(kù)侖效率。
 
圖7 (a-d)放電和充電過(guò)程中，F(xiàn)e₃Se₄/FeSe@MXene-PP在0.5 C下的原位拉曼光譜和拉曼輪廓圖。
 
       相關(guān)科研成果由南京大學(xué)先進(jìn)微結(jié)構(gòu)研究中心Shaochun Tang等人于2022年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141139)上。原文：Interface Engineering of Fe₃Se₄/FeSe Heterostructures Encapsulated in MXene for Boosting LiPS Conversion and Inhibiting Shuttle Effect。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)