電化學(xué)氧還原反應(yīng)(ORR)制備過氧化氫(H
2O
2)是一種有前景的替代蒽醌法的方法。H
2O
2產(chǎn)生的關(guān)鍵是開發(fā)調(diào)節(jié)氧還原反應(yīng)途徑的催化劑。本文采用NH
3退火法制備了氮摻雜Nb
2CT
x。與前驅(qū)體Nb
2AlC(67.01%)和純Nb
2CT
x(75.70%)相比,氮摻雜Nb
2CT
x表現(xiàn)出優(yōu)異的2e
− ORR性能;H
2O
2選擇性大于90%。氮摻雜Nb
2CT
x的法拉第效率達(dá)到80.75%,而Nb
2AlC和Nb
2CT
x的法拉第效率分別為60.35%和39.27%。觀察到50 h的理想催化穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,氮摻雜Nb
2CT
x的優(yōu)異活性歸功于N的引入。這種優(yōu)異的活性有利于氧的吸附,促進(jìn)OOH中間體的形成。該工作可作為調(diào)控MXene電子結(jié)構(gòu)的重要參考,以擴(kuò)大其在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用領(lǐng)域。
圖1 電催化劑的結(jié)構(gòu)表征。
圖2. 電催化劑的XRD和XPS表征。
圖3 催化劑上O
2還原為H
2O
2的電化學(xué)性能。
圖4. ORR活性的相關(guān)DFT結(jié)果。
圖5 自制的流式電池裝置中N-Nb
2CT
x上的電催化生產(chǎn)H
2O
2。
圖6 比較2e
−ORR過程中的Nb
2CTx和N-Nb
2CT
x的作用示意圖。
相關(guān)科研成果由浙江工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院工業(yè)催化研究所 Jianguo Wang等人于2022年發(fā)表在Nano Research (https://doi.org/10.1007/s12274-022-5051-6)上。原文:Doped-nitrogen enhanced the performance of Nb
2CT
x on the electrocatalytic synthesis of H
2O
2。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號