在中性介質(zhì)中開發(fā)高效的雙功能電催化劑，避免電極或催化劑在惡劣環(huán)境下的劣化，已成為電化學(xué)拆分水的最終目標(biāo)。 本工作展示了在中性介質(zhì)(pH=7)中制備的雙功能二維單層膜(ML)WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器。 通過(guò)金屬Cr摻雜和石墨烯拼接接觸在二維ML WSe
2上的協(xié)同原子生長(zhǎng)，形成了具有全池結(jié)構(gòu)的雙功能WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器，在中性介質(zhì)中表現(xiàn)出良好的整體分水性能。 將金屬Cr原子摻雜到2D ML WSe
2上，有效地促進(jìn)了固液界面上的電荷轉(zhuǎn)移。 此外，用2D WSe
2催化劑直接生長(zhǎng)自縫合石墨烯觸頭，大大降低了微反應(yīng)器的接觸電阻，進(jìn)一步提高了整體分水效率。 在10mA cm
-2下，Cr摻雜的WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器的過(guò)電位比原生WSe
2微反應(yīng)器的過(guò)電位降低了近1000 mV。 雙功能WSe
2/石墨烯自縫合異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器是研究中性介質(zhì)中全水裂解雙功能2D催化劑基本機(jī)理的理想平臺(tái)。
Figure 1.ML CVD生長(zhǎng)Cr摻雜WSe
2的表征。 (a)在藍(lán)寶石上制備的摻雜鉻的WSe
2片的AFM圖像。 (b)原始和Cr摻雜WSe
2的拉曼光譜。 (c)高分辨率STEM-ADF圖像的ML Cr摻雜WSe
2。(d)ML Cr摻雜WSe
2中鉻元素的EELS光譜。 (e)ML Cr摻雜WSe
2 FET器件結(jié)構(gòu)的示意圖。 (f)原始（插圖）和Cr摻雜WSe
2 FET器件的室溫IDS-VGS特性。
Figure 2. 基于半池構(gòu)型的原始和Cr摻雜的WSe
2微反應(yīng)器在中性介質(zhì)中的HER和OER催化性能。 (a)通過(guò)半電池結(jié)構(gòu)測(cè)量HER和OER的極化曲線。 在過(guò)電位為600 mV時(shí)，分別對(duì)HER和OER進(jìn)行了EIS測(cè)量，得出了(b，c)奈奎斯特圖。
Figure 3. 基于全池構(gòu)型的原始和Cr摻雜的WSe
2微反應(yīng)器在1m PBS中的總體水分裂特性。 (a)水裂解微反應(yīng)器的示意圖和(b)相應(yīng)的照片。 (c)微反應(yīng)器的光學(xué)顯微照片，在陰極和陽(yáng)極側(cè)有反應(yīng)窗口。 (d)原始和Cr摻雜WSe
2的總體水分裂極化曲線。 (e)在基面和邊緣上具有選定區(qū)域的反應(yīng)窗。(f)選定地區(qū)的總體水分裂極化曲線。
Figure 4. Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)的CVD生長(zhǎng)工藝及表征。 (a)制備Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)的工藝原理圖。 (b)WSe
2/石墨烯界面自縫合接觸的HRTEM圖像。 (c)Cr摻雜的WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)的SEM圖像。 (d)Cr摻雜的WSe
2和石墨烯結(jié)構(gòu)域的拉曼光譜。（e,f）得到了Cr摻雜的WSe
2(E
12g峰圖）和石墨烯（G峰圖）的相應(yīng)拉曼映射圖像。
Figure 5. Cr摻雜WSe
2/石墨烯自縫合異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器在1m PBS中的整體分水特性。 (a)電隔離Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)陰極對(duì)和陽(yáng)極對(duì)的SEM圖像。 (b)Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器的器件示意圖。(c)Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質(zhì)結(jié)微反應(yīng)器和金接觸微反應(yīng)器的極化曲線。
相關(guān)研究工作由臺(tái)灣大學(xué)Chun-Wei Chen課題組于2022年在線發(fā)表于《ACS Nano》期刊上，原文：Bifunctional Monolayer WSe2/Graphene SelfStitching Heterojunction Microreactors for Efficient Overall Water Splitting in Neutral Medium。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
