石墨烯在半導(dǎo)體和絕緣體上的直接化學(xué)氣相沉積為石墨烯器件和半導(dǎo)體電子器件的集成提供了很高的可行性。然而，目前的方法通常依賴于高溫（>1000°C），這會損壞基板。這里，介紹了在300°C下高質(zhì)量大面積石墨烯的生長方法。根據(jù)計算流體動力學(xué)模型，設(shè)計了一種具有梯度溫度控制的多區(qū)爐。揭示了低溫下室壓對薄膜連續(xù)性和氫組成對石墨烯缺陷密度的關(guān)鍵作用。結(jié)果，獲得拉曼比I
D/I
G＝0.08的均勻石墨烯膜。此外，提出了在襯底上層壓單晶銅箔作為犧牲層的技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)無轉(zhuǎn)移生長，并展示了具有良好性能一致性的晶圓級石墨烯晶體管陣列，這為大規(guī)模制造石墨烯器件鋪平了道路。
圖1.石墨烯低溫生長的梯度溫度控制多區(qū)CVD系統(tǒng)。（a） 具有梯度下降溫度的多區(qū)CVD示意圖。前體（H
2和CH
4）在高溫區(qū)（I區(qū)）中分解，通過溫度緩沖區(qū)（II區(qū)），并到達(dá)石墨烯生長的低溫區(qū)（III區(qū)）。（b） 石英管中的典型溫度分布。（c） 石英管中c單體的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布。CH4分解在I區(qū)中部達(dá)到最大值，在II區(qū)和III區(qū)急劇降溫下不會顯著衰減。
圖2.生長參數(shù)（腔室壓力和H
2比率）對石墨烯形態(tài)和質(zhì)量的影響。（a） 在2300 Pa的壓力下在單晶Cu箔上生長的石墨烯的光學(xué)圖像。（b）面板a中白色虛線內(nèi)區(qū)域的SEM圖像。（g，h）石墨烯覆蓋率作為室壓力和生長時間的函數(shù)的統(tǒng)計。（i） I
D/I
G和I
2D/I
G作為H
2成分的函數(shù)。
圖3.在300°C下生長的高質(zhì)量石墨烯膜。（a） 300°C下生長的石墨烯的拉曼光譜；其他參數(shù)：90Pa，40min，H
2/CH
4=1.5sccm/9sccm。（b、c）石墨烯膜的ID/IG和I2D/IG的拉曼映射圖像。測量面積為50μm×50μm。（d） 通過我們的低溫（300°C）生長方法和常規(guī)高溫（1000°C）增長獲得的石墨烯膜的透射率比較。（e） 石墨烯膜的SEM圖像。（f） 石墨烯膜的AFM圖像。插圖：沿白色虛線的高度分布（膜的典型厚度約為0.5 nm）。（g，h）石墨烯膜的TEM圖像和相應(yīng)的SAED圖案。插圖h：沿紅色虛線內(nèi)四個衍射點(diǎn)的強(qiáng)度分布。
圖4. 2英寸在300℃下直接在襯底上生長的晶圓級無轉(zhuǎn)移石墨烯及其掩埋柵極FET陣列。（a） 通過熱層壓單晶Cu箔在SiO
2/Si襯底上制備單晶犧牲金屬層的示意圖。（b） 通過無轉(zhuǎn)移方法在300℃下在SiO
2/Si晶片上生長的獲得的晶片級石墨烯的數(shù)字圖像。插圖：層疊Cu/SiO
2/Si晶片的數(shù)字圖像。（c） 石墨烯薄膜邊緣的石墨烯光學(xué)圖像。（d） 在5mm×5mm區(qū)域中獲得的石墨烯膜的Cu2p XPS圖譜。插圖：Cu 2p XPS光譜。（e） 2英寸的示意圖。石墨烯FET陣列和具有掩埋柵極的器件結(jié)構(gòu)。（f） 陣列中均勻分布的69個石墨烯FET的傳輸特性曲線。石墨烯通道尺寸均為7μm×63μm；Vds=0.1 V。插圖：具有此通道大小的設(shè)備的數(shù)字圖像。（g） 計算的69個器件的石墨烯遷移率圖。石墨烯FET陣列。（h） 使用我們的無轉(zhuǎn)移方法生長的石墨烯與文獻(xiàn)中報道的使用其他無轉(zhuǎn)移方法的石墨烯的遷移率比較。
相關(guān)研究成果由北京工業(yè)大學(xué)Chen Xu和Yiyang Xie、福州大學(xué)Jie Sun等人2022年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c16505)上。原文：Transfer-Free CVD Growth of High-Quality Wafer-Scale Graphene at 300 °C for Device Mass Fabrication。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
