氧化石墨烯(GO)納米片作為一種多功能納米填料，可以在混合基質(zhì)膜(MMMs)中形成二維通道，但由于缺乏適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)官能團(tuán)，限制了氧化石墨烯納米片的靈活操作。在本研究中，我們選擇氨基酸(精氨酸、組氨酸和半胱氨酸)直接交聯(lián)改性氧化石墨烯納米片，氨基酸在氧化石墨烯納米片上的負(fù)載量大于20%。然后將改性的氧化石墨烯納米片填充到Pebax基體中制備MMMs。比較了不同納米填料對(duì)MMMs的CO
2分離性能，發(fā)現(xiàn)不同氨基酸修飾的氧化石墨烯納米片對(duì)CO
2的溶解機(jī)制的強(qiáng)化程度依次為精氨酸@GO > 組氨酸@GO >半胱氨酸@GO。通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算，進(jìn)一步闡明了氣體分子與氨基酸之間的相互作用機(jī)理。在干燥狀態(tài)下，CO
2與胺基之間的絡(luò)合能(Ec)與氨基酸中CO
2與羧基之間的絡(luò)合能相似。特別是,0.4 wt% arg@GO納米片制備的膜具有169 Barrer的CO
2滲透性和70的CO
2/N
2選擇性，并超過(guò)了2008年的上限。氨基酸改性氧化石墨烯納米片為探索二氧化碳在MMMs內(nèi)的轉(zhuǎn)移機(jī)制和制備高性能分離膜提供了新的途徑。
圖1. 納米片在乙醇/水中的TEM圖像(a) GO納米片，(b) arg@GO納米片，(c) his@GO納米片和(d) cys@GO納米片。
圖2. GO, arg@GO, his@GO, cys@GO的特性:(a) XRD曲線，(b) FT-IR光譜，(c) GO中C (1 s)的XPS曲線，(d) arg@GO中C (1 s)的XPS曲線，(e)填料的XPS曲線，(f)填料的TGA曲線。
圖3. 膜截面的FESEM圖像(a) Pebax， (b) GO/Pebax(0.4)， (c) arg@GO/Pebax (0.4)， (d) his@GO/Pebax (0.4)， (e) cys@GO/Pebax (0.4)，（f） arg@GO/ Pebax(1.0)。
圖4. (a)薄膜的FT-IR光譜(b) XRD譜圖。
圖5. 填料含量對(duì)膜氣體分離性能的影響(a) CO
2滲透性(b) CO
2/N
2選擇性(在1 bar, 25℃時(shí)測(cè)試)(c) CO
2溶解系數(shù)(10
-1 cm
3 (STP) cm
3cmHg
-1) (d) CO
2擴(kuò)散系數(shù)(10 cm
2 s
-1)。
圖6. 填料對(duì)MMMs氣體溶解和擴(kuò)散系數(shù)的影響(在1 bar, 25℃下測(cè)試)。
圖7. 分子靜電勢(shì)映射在氨基酸和分子式(a)精氨酸(b)組氨酸(c)半胱氨酸上。
圖8. 分子靜電勢(shì)映射在精氨酸和CO
2絡(luò)合物絡(luò)合能的001,002,003位點(diǎn)上(a)精氨酸(b)組氨酸(c)半胱氨酸。
圖9. 壓力對(duì)MMMs氣體分離性能的影響(a) CO
2滲透率(b) CO
2/N
2選擇性(c) CO
2/CH
4選擇性(在25℃下測(cè)試)和(d)本工作CO
2/N
2分離性能與其他工作的比較。
相關(guān)研究成果由天津大學(xué)化工學(xué)院Zhongyi Jiang等人于2022年發(fā)表在Separation and Purification Technology (https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.120682)上。原文：Incorporating amino acids functionalized graphene oxide nanosheets into Pebax membranes for CO
2 separation。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
