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       二氧化鈦(TiO₂)基光催化劑是太陽能水裂解中最熱門的一類材料，由于其帶隙寬，僅在紫外區(qū)響應(yīng)，電荷轉(zhuǎn)移緩慢，目前取得的研究成果有限。本文報道了一種采用超聲-水熱法合成的TiO₂-石墨烯-Ta₃N₅三元雜化光催化劑。與原始的TiO₂和Ta₃N₅相比，制備的TiO₂-石墨烯-Ta₃N₅的光催化純水裂解行為顯著增強，最佳的H₂-演化速率為180 μmol h^-1 g^-1。結(jié)合系統(tǒng)表征，我們證明了增強的光催化性能歸因于可見光利用率和電荷轉(zhuǎn)移行為的改善。我們發(fā)現(xiàn)水裂解是通過Z-型機制實現(xiàn)的，其中二維層狀石墨烯作為橋梁，加速了電子從TiO₂向Ta₃N₅的轉(zhuǎn)移。這項工作為設(shè)計高效的TiO₂基光催化劑開辟了道路，通過嵌入導(dǎo)電層在太陽能燃料轉(zhuǎn)換過程中實現(xiàn)快速電子轉(zhuǎn)移。

 
圖1. TiO₂-0.5%G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的(a) SEM,(b) TEM,(c) HRTEM,(d) STEM和(e-j)對應(yīng)的元素映射圖。

 
圖2. 不同石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)的TiO₂、Ta₃N₅和TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的XRD圖譜。

 
圖3. 不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的石墨烯的TiO₂、Ta₃N₅和TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的UV漫反射光譜。

 
圖4. 制備的光催化劑中(a) XPS掃描光譜和高分辨率XPS測量光譜 (b)C 1 s， (C) Ti 2p， (d) O 1 s， (e) Ta 4f和(f) N 1 s。

 
圖5. 在Xe燈照射下，根據(jù)TiO₂、Ta₃N₅和不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)上的純水裂解的(a)有Pt或(b)無Pt的氫評估。

 
圖6. TiO₂、Ta₃N₅和不同TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的載流子散射特性。a-d分別為光電流圖像、線性掃描伏安曲線、熒光光譜發(fā)射曲線、電子阻抗譜。

 
圖7. 通過TiO₂、Ta₃N₅和不同TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的(a)Tauc圖和(b) Mott-Schottky圖測量能帶結(jié)構(gòu)特征。

 
圖8. 用EPR法檢測Ta₃N₅和不同TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的羥基自由基。

 
圖9. TiO₂-G-Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)和光催化純水裂解過程中的電子轉(zhuǎn)移機理示意圖。

     相關(guān)研究成果由西安交通大學(xué)、能源與動力工程學(xué)院動力工程多相流國家重點實驗室、西安交通大學(xué)蘇州研究院Maochang Liu等人于2022年發(fā)表在Materials Research Bulletin (https://doi.org/10.1016/j.materresbull.2022.111782)上。原文：Manipulating a TiO₂-graphene- Ta₃N₅ heterojunction for efficient Z-scheme photocatalytic pure water splitting。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號