成核位置的控制是材料生長的一個重要目標(biāo):規(guī)則陣列中的原子核可能會表現(xiàn)出涌現(xiàn)的光子或電子行為,一旦原子核聚結(jié)成薄膜,成核密度就會影響表面粗糙度、應(yīng)力和晶界結(jié)構(gòu)等參數(shù)。因此,調(diào)整襯底特性以控制成核是設(shè)計功能薄膜和納米材料的有力工具。 在這里,我們研究了在不存在襯底效應(yīng)且異質(zhì)成核位點(diǎn)最小化的情況下,沉積在二維材料上的金屬的成核控制。通過對石墨烯上多面、外延的 Au 島成核的量化,我們表明,在我們測量相鄰支撐襯底上高 2-3 個數(shù)量級的成核密度的條件下,可以在懸浮石墨烯上實現(xiàn)核相距幾微米的超低成核密度。 我們使用成核理論估計擴(kuò)散距離,并發(fā)現(xiàn)成核和擴(kuò)散對懸浮石墨烯厚度的強(qiáng)烈敏感性。 最后,我們討論了表面粗糙度作為決定清潔獨(dú)立石墨烯成核密度的主要因素的作用。
圖 1. 與 SiN 支持的 Gr 相比,懸浮 Gr 的成核密度低。(a, b) 3L Gr 和 0.15 nm Au 的 TEM 和高角度環(huán)形暗場 STEM 圖像。 (b) 中的對比度已被反轉(zhuǎn),以便于比較圖像。 (c) 10L Gr 的 TEM 圖像。在懸浮區(qū)域上沒有看到金的成核,而是在孔的邊緣和支撐區(qū)域上。
注意(c)中由膜彎曲引起的弱衍射對比。 (c) 中的斑駁背景對比度是由于樣品在從 UHV 系統(tǒng)中移除后受到污染,因此不會影響成核密度測量。
圖 2. 圖 2. Gr 上與層相關(guān)的 Au 沉積特性。 (a) Au 沉積在懸浮的 1L、2L 和 4L Gr 上的 TEM 圖像,這些都來自同一樣品。 (b) (a) 中所示樣品的 Au 區(qū)域直方圖。 島區(qū)域是在幾個孔上測量的,每個孔的 Gr 厚度都是已知的。對于 1L、2L 和 4L Gr,測量的組合面積分別為 72、39 和 79 μm2。 (c) 懸浮 Gr 上的 Au 成核密度與 Gr 厚度的關(guān)系。 六種不同的符號顏色/形狀對應(yīng)于六種不同的樣本。( d )針對每個樣品和每個厚度的 Gr 厚度繪制的平均島面積。 (c) 和 (d) 中的誤差線是標(biāo)準(zhǔn)誤差。
圖 3. Au 在干凈的懸浮 Gr 上的外延。 (a) 沉積金的 3L Gr 的 TEM 圖像。 綠色和橙色圓圈分別標(biāo)記用于捕獲 (b) 和 (c) 中的衍射圖案的選定區(qū)域孔徑的范圍。 (a) 中的插圖顯示了橙色區(qū)域的放大圖。 在 (b) 中,紅色指數(shù)代表 Gr,藍(lán)色指數(shù)代表 Au。
圖 4. 未退火樣品上的金沉積。 (a) 在 SiO
2 上剝離的單層 Gr 晶體上蒸發(fā)的金的 SEM 圖像。 (b) 沉積在 128 nm 厚石墨上的金的 TEM 圖像,同時它被支撐在 SiO
2 上,隨后轉(zhuǎn)移到 TEM 網(wǎng)格上進(jìn)行 TEM 成像。 插圖顯示了衍射圖案,Gr 指數(shù)為紅色,Au 為藍(lán)色字體。
圖 5. 單層 Gr 中的波紋。 已沉積 0.15 nm Au 的單層 Gr 的掃描電子顯微鏡概覽圖像。
相關(guān)研究成果由麻省理工學(xué)院Frances M. Ross等人2022年發(fā)表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00405)上。原文:Suspended Graphene Membranes to Control Au Nucleation and Growth。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號