將鉑催化劑固定在適當(dāng)?shù)妮d體上,例如MXenes,是實現(xiàn)直接甲醇燃料電池理想陽極的可行途徑。Pt的真實性能往往受到活性位點的占用和中毒、Pt與載體之間的弱相互作用以及Pt的溶解等因素的阻礙。在此,我們構(gòu)建了用噴霧干燥法制備了具有大量鈦空位的三維(3D) Ti
3C
2T
x MXene。制備的Pt簇合物/Ti
3C
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x (Ptc/Ti
3C
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x)具有較低的過電位、較高的CO中毒耐受性和超高的穩(wěn)定性,增強了電催化甲醇氧化反應(yīng)(MOR)活性。具體來說,它實現(xiàn)了高達(dá)7.32 a mg
Pt−1的高質(zhì)量活性,這是迄今為止報道的pt基電催化劑的最高值,即使在3000分鐘的使用后,Ptc/Ti
3C
2T
x上仍保留42%的電流密度。原位光譜和理論計算表明,Ptc/Ti
3C
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x界面上的電場誘導(dǎo)斥力在動力學(xué)和熱力學(xué)上加速了OH
-和CO吸附中間體(CO
ads)的結(jié)合。此外,該Ptc/Ti
3C
2T
x還能高效電催化乙醇、乙二醇和甘油氧化反應(yīng),其活性和穩(wěn)定性與商業(yè)Pt/C相當(dāng)。
圖1. Ptc/Ti
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x催化劑的形貌和XRD表征。
圖2 Ptc/Ti
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x催化劑XPS和同步輻射圖譜。
圖3. Ptc/Ti
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x催化劑的甲醇氧化性能測試。
圖4. Ptc/Ti
3C
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x催化劑的原位紅外表征分析和理論計算分析。
圖5 Ptc/Ti
3C
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x和Pt/C上的MOR機理示意圖。
圖6 Ptc/Ti
3C
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x催化劑的穩(wěn)定性測試。
相關(guān)科研成果由武漢理工大學(xué)材料合成與加工先進技術(shù)國家重點實驗室麥立強等人于2022年發(fā)表在J. Am. Chem. Soc (https://doi.org/10.1021/jacs.2c03982)上。原文:Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號