蓬勃發(fā)展的便攜式電子產(chǎn)品市場(chǎng)對(duì)開發(fā)具有機(jī)械柔性和有限區(qū)域高功率密度的超級(jí)電容器提出了巨大的需求； 然而，目前受厚度限制的夾層設(shè)計(jì)或機(jī)械特性有限的平面內(nèi)叉指配置仍然不能滿足這一要求。 在這里，首先設(shè)計(jì)和構(gòu)建了空間交錯(cuò)超級(jí)電容器（SI-SC），其中石墨烯微電極在三維（3D）空間內(nèi)逐層反向堆疊。 由于每個(gè)微電極與四個(gè)反微電極匹配良好，并且所有 3D 空間交錯(cuò)微電極都具有狹窄的間隙，從而保持整個(gè)器件中的有效離子傳輸，因此該 SI-SC 具有顯著的線性電容隨著器件厚度的增加而增加。 因此，在 100 μm 厚的器件上實(shí)現(xiàn)了 36.46 mF cm
-2 的高比面積電容和 5.34 μWh cm
-2 的能量密度。 特別是每一層的微電極相互交叉，保證了SI-SC出色的機(jī)械柔韌性，在10
4次彎曲試驗(yàn)后性能保持率約為98.7%，實(shí)現(xiàn)了高面積能量密度和有限區(qū)域內(nèi)機(jī)械柔韌性的完美結(jié)合。 此外，SI-SC 單元可以輕松集成到可穿戴電子設(shè)備中，為手表、發(fā)光二極管 (LED)、計(jì)算器等提供實(shí)際應(yīng)用。
圖 1. 夾層、平面內(nèi)叉指型超級(jí)電容器與空間交錯(cuò) SI-SC 的架構(gòu)比較。 三明治和平面型超級(jí)電容器的示意圖。 (a) 電極的厚度從 H 增加到 H'。 增加三明治型超級(jí)電容器的質(zhì)量負(fù)載可能會(huì)延長(zhǎng)電極中的離子傳輸路徑。 (b) 對(duì)于平面型超級(jí)電容器，加厚電極會(huì)導(dǎo)致犧牲其機(jī)械柔韌性。 (c) 顯示了 SI-SC 的示意圖和橫截面結(jié)構(gòu)。 SI-SC 中的每個(gè)微電極都與四個(gè)帶相反電荷的微電極相鄰，以實(shí)現(xiàn)高面積能量密度和機(jī)械靈活性。
圖 2. SI-SC 的制造和表征。 (a) SI-SC 的示意圖制造過(guò)程。 通過(guò) GO 涂層（步驟 1）、直接激光寫入（步驟 2）、電解質(zhì)噴涂（步驟 3）和重復(fù)操作（步驟 4）制造 SI-SC。 集電器通過(guò)高功率激光擊穿完全導(dǎo)通（步驟 5）。 (b) SI-SC 的頂視圖 SEM 圖像。 (c) SI-SC 設(shè)備的數(shù)碼照片。 SI-SC 的橫截面 (d) 和橫截面 (e) SEM 圖像的放大圖。 GO和激光誘導(dǎo)的rGO的EDS（f）和高分辨率C 1s XPS（g）光譜。
圖 3. SI-SC
10 的電化學(xué)性能。SI-SC
10（a）在不同掃描速率下的 CV 曲線和（b）作為掃描速率函數(shù)的相應(yīng)面積電容。(c) SI-SC
10在不同電流密度下的恒電流充放電曲線。 (d) SI-SC
10 的奈奎斯特圖。(e) SC-MS
10在不同彎曲狀態(tài)下的CV曲線。 （插圖）數(shù)碼照片顯示了 SI-SC
10 的靈活性。(f) SC-MS
10在不同彎曲條件下的循環(huán)穩(wěn)定性。
圖 4. 不同架構(gòu)的 SI-SC 的電化學(xué)性能。 掃描速率為 0.02 V s
-1(a) 的 CV 曲線和 SI-SC 的相應(yīng)面積電容 (b) 與層數(shù)的關(guān)系。 (c) SI-SC
10 和 SI-SC1 在 0.29 mA cm
-2 電流密度下的恒電流充電/放電曲線。(d) 將 SI-SC
10 的器件厚度、面電容和面能量密度與最近的基于石墨烯的超級(jí)電容器進(jìn)行比較。(e) 反向堆疊 SI-SC 和對(duì)稱堆疊器件的圖示。具有反向或?qū)ΨQ堆疊結(jié)構(gòu)的器件的負(fù)離子 (Cl
-) 濃度等值線圖。(f) 具有反向或?qū)ΨQ堆疊結(jié)構(gòu)的器件表面離子濃度的比較。(g) 具有反向或?qū)ΨQ堆疊結(jié)構(gòu)的器件的電化學(xué)阻抗譜。(h) 三層反向或?qū)ΨQ堆疊器件的恒電流充電/放電曲線。
圖 5. SC-MS
10 的應(yīng)用。 (a) 串聯(lián)和并聯(lián)的 SI-SC
10 單元的 CV 曲線。 計(jì)算器 (b)、LED (c) 和計(jì)時(shí)碼表 (d) 等商業(yè)電子產(chǎn)品由三個(gè)串聯(lián)的 SC-MS
10 供電。(e) 由連接到腕帶的兩個(gè) SC-MS
10 供電的手表的照片。
相關(guān)研究成果由清華大學(xué)Huhu Cheng、Liangti Qu和北京科技大學(xué)Yan Li等人2022年發(fā)表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04989)上。原文：Spatial-Interleaving Graphene Supercapacitor with High Area Energy Density and Mechanical Flexibility。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
