目前，氮肥養(yǎng)活了全球一半的人口，但它們的使用受到能源消耗和運(yùn)輸?shù)南拗?。因此，研究用于太?yáng)能氮肥的光催化劑具有重要意義。在此，研究了一種新型石墨烯嵌入的 Ce 基 UiO-66 (Ce-UiO-66) 光催化劑 (GSCe)。Ce-UiO-66 通過苯-C 鍵斷裂和水中紫外光形成活性位點(diǎn)而被激活。此外，嵌入石墨烯可有效控制活化并改善固氮作用。GSCe在365 nm太陽(yáng)光強(qiáng)度下表現(xiàn)出9.25%的表觀量子效率和穩(wěn)定性。GSCe 作為一種用于作物種植的太陽(yáng)能氨肥也表現(xiàn)良好。
Figure 1. CE-UIO-66顆粒的形貌特征。a) CeMOF 顆粒、b) 石墨烯片和 d) GSCe 顆粒的 TEM 圖像；c) 石墨烯片的 AFM 圖像；e-i) GSCe顆粒不同視角的TEM圖像（20°,4次）；j-n）推斷GSCE粒子的3D結(jié)構(gòu)。
Figure 2. CeMOF、CeMOF
act、GSCe 和 GSCe
act的結(jié)構(gòu)表征。a) 5–60°和 b) 8–10°處樣品和模擬 Ce-UiO-66 結(jié)構(gòu)的 XRD 圖譜；c) 樣品和石墨烯的 C K-edge XANES 光譜；d) Ce-UiO-66的晶體結(jié)構(gòu)；e) 樣品的孔隙率；f) 樣品的圖像和 UV/Vis DRS 光譜；g）Ce-UiO-66涂層ITO玻璃活化前后的照片和SEM圖片；h) 預(yù)活化后 Ce-UiO-66 涂層 ITO 玻璃的角度變化 C K 邊緣 XANES 光譜。
Figure 3. 光催化固氮的理論計(jì)算。a) N2分子的吸附（黑色：C，紅色：O，藍(lán)色：N，白色：H）；b) Ce-UiO-66 粒子活化前后的態(tài)密度；c) 電荷密度與 N
2吸附的差異；d) 計(jì)算了 N
2到 NH
3的兩條路徑的自由能圖。
Figure 4. GSCe光催化劑的光催化性能和能帶結(jié)構(gòu)。a)具有不同石墨烯片比例的預(yù)活化 GSCe 生成NH3 ；b)樣品在預(yù)活化前 (CeMOF, GSCe) 和預(yù)活化后 (CeMOF act , GSCe act ) 生成NH 3；c) 光催化固氮循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果；d) CeMOF act和 GSCe在不同波長(zhǎng)照射下的 UV/Vis DRS 和 AQE；e) Ce-UiO-66 活化的三個(gè)階段；f) 樣品中的光學(xué)帶隙；g) 樣品的莫特-肖特基圖；h) 樣品的 VBXPS 光譜；i) 樣品的能帶結(jié)構(gòu)；j) 樣品的 FL 光譜；k) 樣品的羥基自由基表征 EPR 光譜。
Figure 5. GSCe光催化劑作為太陽(yáng)能氮肥的評(píng)價(jià)。a) 水稻種子的發(fā)芽和移栽；用 b) 標(biāo)準(zhǔn)氮肥溶液、c) 純水和 d) 太陽(yáng)能氮肥溶液灌溉的水稻幼苗圖像；e) 水稻幼苗全氮及土壤NH
4 +含量變化；f) 4周后光催化劑的XRD圖譜。
相關(guān)研究工作由揚(yáng)州大學(xué)Huan Pang課題組于2022年在線發(fā)表于《Angewandte Chemie International Edition》期刊上，原文：A Ce-UiO-66 Metal–Organic Framework-Based Graphene-Embedded Photocatalyst with Controllable Activation for Solar Ammonia Fertilizer Production。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
