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       由于疾病早期診斷對(duì)POCT的巨大需求，自供電傳感器在分析領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。然而，已報(bào)道的自供電傳感器的輸出電壓總是很小，導(dǎo)致窄的線性檢測(cè)范圍和低的檢測(cè)靈敏度。本文基于封裝在乙烯基功能化共價(jià)有機(jī)框架(COF-V)中的鈣鈦礦量子點(diǎn)，開發(fā)了一種以鋅空氣電池為電源的自供電光電化學(xué)(PEC)傳感器，用于蛋白酪氨酸磷酸酶1B (PTP1B)的活性測(cè)定。CsPbBr₃納米晶體通過COF-V籠的限制效應(yīng)而穩(wěn)定，沒有聚集，所得CsPbBr₃@COF-V復(fù)合材料用作陰極光電材料，以構(gòu)建具有大開路電壓(OCV，1.556 V)的鋅空氣電池。在PTP1B活性分析之前，通過P1上的硫醇基和COF-V上的乙烯基之間的硫醇烯點(diǎn)擊反應(yīng)，將輔助肽-聚酰胺胺-磷酸肽(P2-PAMAM-P1)混合物引入光電陰極。P1-PAMAM-P2混合物的空間位阻效應(yīng)抑制了光電陰極的PEC性能，導(dǎo)致鋅空氣電池的OCV較小。當(dāng)PTP1B存在時(shí)，PTP1B催化的P1上酪氨酸的去磷酸化促進(jìn)了胰凝乳蛋白酶對(duì)P1的切割過程，導(dǎo)致P2-PAMAM-P1雜化物從光陰極上去除，從而增強(qiáng)了OCV。因此，PTP1B的活性被靈敏地檢測(cè)到。由于所構(gòu)建的鋅空氣電池的大輸出電壓，所開發(fā)的自供電PEC傳感器在PTP1B活性測(cè)定中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能(寬線性響應(yīng)范圍，0.1 pM至10 nM，低檢測(cè)限，0.032 pM)，并且在蛋白磷酸酶相關(guān)疾病的POCT和蛋白磷酸酶靶向藥物的發(fā)現(xiàn)中具有巨大的潛力。
 

方案 1. 用于 PTP1B 活性測(cè)定的鋅空氣電池輔助自供電 PEC 傳感平臺(tái)示意圖。


圖 2. CsPbBr₃@COF-V 的 SEM (A) 和 TEM (B) 圖像。CsPbBr₃@COF-V 的 HRTEM (C,D) 圖像（黑點(diǎn)，CsPbBr₃QDs）。(E) CsPbBr₃@COF-V 的 EDS 映射圖像（比例尺，200 nm）。

 
圖 3. (A) COF-V、CsPbBr₃ 和 CsPbBr₃@COF-V 的紫外-可見吸收光譜。  (B) CsPbBr₃、COF-V 和 CsPbBr₃@COF-V 電極在 Tris-HCl (10 mM, pH 7.4) 溶液中的光電流響應(yīng)。(C) 在 Tris-HCl (10 mM, pH 7.4) 溶液中，COF-V、CsPbBr₃ 和 CsPbBr₃@COF-V 電極在200 s 連續(xù)光照下的長(zhǎng)期光電流穩(wěn)定性。CsPbBr₃、COF-V 和 CsPbBr₃@COF-V電極在沒有 (D) 和 (E) 光照的情況下在 1 M KOH 中的 ORR 催化活性。
 
 
圖 4 (A) 不同修飾 ITO 電極在含有 5 mM [Fe(CN)₆]^3-/4- 的 0.1 M KCl 水溶液中的 EIS 結(jié)果（頻率范圍：0.01 Hz 至 100 kHz，幅度：5 mV,和形式電位：220 mV）。 插圖：等效電路圖。Rs、Zw、Rct和Cdl分別代表電解液的歐姆電阻、Warburg阻抗、界面電荷轉(zhuǎn)移電阻和雙層電容。(B) 不同改性 ITO 電極//Zn 棒光輔助鋅空氣電池在 Tris-HCl 溶液 (10 mM, pH 7.4) 中OCV響應(yīng).(a) ITO, (b) ITO/CsPbBr₃@COF-V, (c) ITO/CsPbBr₃@COF-V/P2-PAMAM-P1, (d) ITO/CsPbBr₃@COF-V/P2-PAMAM-P1/  MCH，(e) ITO/CsPbBr₃@COF-V/P2-PAMAM-P1/MCH 電極與1 nM PTP1B 孵育后，和 (f) ITO/CsPbBr₃@COF-V/P2-PAMAM-P1/MCH 電極連續(xù)后與1 nM PTP1B 和3 μM C??MT 孵育。
 
 
圖 5. (A) 開發(fā)的自供電 PEC 傳感器對(duì)不同濃度 PTP1B 的 OCV 響應(yīng)。 從 (a-m)：0、0.1、0.3、0.6、1、3、6、10、10²、10³、10⁴、5 × 10⁴ 和 10⁵pM。  (B) OCV 值對(duì) PTP1B 濃度對(duì)數(shù)的依賴性。
 
 
圖 6. (A) 構(gòu)建的自供電 PEC 傳感器的選擇性。  PTP1B，1納米； 干擾物，100 nM； 以及含有 PTP1B (1 nM) 和四種干擾物（每種干擾物，100 nM）的混合物。  (B) 自供電 PEC 傳感器在同一批次中的重現(xiàn)性。  PTP1B，1納米。
  
         相關(guān)研究成果由湖南大學(xué)Cuicui Du和Jinhua Chen等人2022年發(fā)表在Analytical Chemistry (https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c01702)上。原文：Zinc–Air Battery-Assisted Self-Powered PEC Sensors for Sensitive Assay of PTP1B Activity Based on Perovskite Quantum Dots Encapsulated in Vinyl-Functionalized Covalent Organic Frameworks。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)