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       溶劑性質(zhì)是影響鋰氧（Li-O₂）電池容量和循環(huán)壽命的關(guān)鍵因素。 在以前的溶劑效應(yīng)研究中，圓盤電極是遠(yuǎn)離實(shí)際應(yīng)用的原型，而實(shí)際的復(fù)合電極受到添加劑的干擾。 在此本研究提出 MnO₂ 納米陣列作為陰極模型，以直接觀察二甲亞砜 (DMSO)-四 (乙二醇) 二甲醚 (G4) 二元溶劑的可調(diào)諧性的影響。在碳布上輕松制備的 MnO₂ 納米陣列不僅模擬了碳負(fù)載催化劑，而且還提供了一種開放式結(jié)構(gòu)，有助于區(qū)分放電產(chǎn)物與復(fù)雜電極，而無需進(jìn)一步表征。 使用納米陣列模型，這項(xiàng)工作直接觀察放電產(chǎn)物的形態(tài)，隨著二元溶劑中 DMSO 比例的增加，放電產(chǎn)物逐漸從保形薄膜演變?yōu)榄h(huán)形顆粒。因此，Li-O₂ 電池容量與二元溶劑的強(qiáng)度成正比。然而，提供高當(dāng)量的反應(yīng)性溶劑大大降低了循環(huán)性能。在調(diào)整二元溶劑的濃度時(shí)，應(yīng)在容量和穩(wěn)定性之間取得折衷。 這項(xiàng)工作中的新型納米陣列模型和基本發(fā)現(xiàn)將進(jìn)一步有助于優(yōu)化 Li-O₂ 電池的電解質(zhì)。
 
 
圖 1. (a, b) SEM 圖像，(c) TEM 圖像，(d) XRD 圖案，(e) XPS 測(cè)量光譜，和 (f) MnO₂@CC 的 Mn 2p 精細(xì)光譜。
 
  
圖 2. ZCNC@GC 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征。 (a-c) SEM、(d) TEM、(e) HRTEM 和 (f) ZCNC@GC 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的元素映射圖像。 (g) XRD 圖案，(h) Zn 2p 和 (i) Co 2p 的 ZnO@GC、Co₃O₄@GC 和 ZCNC@GC 的高分辨率 XPS 光譜。  Co³⁺/Co²⁺ 比率保持在 1:2 不變。
 
 
圖 3. (a) 表面機(jī)制、(b) 組合機(jī)制和 (c) 溶劑化機(jī)制的示意圖。  （d）G4（假色）、（e）50DMSO-50G4和（f）DMSO溶劑（假色）電解液中MnO2@CC正極放電產(chǎn)物的SEM圖像。
 
 
圖 4. (a) G4 和 (b) DMSO 中放電的 MnO₂CC 和 (c) G4 和 (d) DMSO 中的充電 MnO₂@CC 的電化學(xué)阻抗譜。 (e) 具有 MnO₂@CC 氧電極的 Li-O₂電池的等效電路。
 
 
圖 5. (a, b) 電極/電解質(zhì)界面 (R1) 和 (c, d) 電荷轉(zhuǎn)移 (R2) 的電阻與 (e) G4 和 (f) 中 Li-O₂ 電池的充電和放電容量、電壓曲線 容量縮減為 0.25 mA h cm^-2 的 DMSO 溶劑。
 
 
圖 6. (a) G4、(b) 20DMSO-80G4、(c) 50DMSO-50G4、(d) 80DMSO-20G4 和 (e) DMSO 中 Li-O₂ 電池在 0.05 mA cm^-2 循環(huán)期間的電壓曲線 容量縮減為 0.20 mA h cm^-2。  (f) G4、DMSO 和二元溶劑中循環(huán)數(shù)的比較。
 
 
圖 7. (a, b) G4 和 (c, d) DMSO 中放電和充電 MnO₂@CC 的 Li 1s 和 O 1s XPS 光譜。
 
  
圖 8. 放電容量與具有可調(diào)強(qiáng)度的電解質(zhì)的循環(huán)數(shù)一起繪制。
  
       相關(guān)研究成果由武漢理工大學(xué)Liang Xiao等人2022年發(fā)表在The Journal of Physical Chemistry C (https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.2c01211)上。原文：Direct Observation of Solvent Donor Number Effect on Lithium–Oxygen Battery Capacity via a Nanoarray Cathode Model。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)