執(zhí)行第一性原理計算以發(fā)現(xiàn)大型化學(xué)空間中電極的特性是一項具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。 雖然機(jī)器學(xué)習(xí) (ML) 已被用于有效加速這些發(fā)現(xiàn)，但大多數(shù)應(yīng)用方法忽略了材料的空間信息，僅使用預(yù)定義的特征：僅基于化學(xué)成分。 我們提出了兩種基于注意力的圖卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)來學(xué)習(xí)電極的平均電壓。 我們提出的方法結(jié)合了 3D 空間中的原子組成和原子坐標(biāo)，與基于組成的 ML 模型相比，顯著提高了電壓預(yù)測的準(zhǔn)確性。 第一個模型直接學(xué)習(xí)電極和金屬離子的化學(xué)反應(yīng)來預(yù)測它們的平均電壓，而第二個模型結(jié)合電極的 ML 預(yù)測形成能 (Eform) 來計算它們的平均電壓。 我們基于 Eform 的模型證明了從我們學(xué)習(xí)的鋰離子子集到鈉離子的可轉(zhuǎn)移性的準(zhǔn)確性提高。 此外，我們還預(yù)測了材料項目數(shù)據(jù)庫中沒有的 10 Na
xMPO
4F（M = Ti、Cr、Fe、Cu、Mn、Co 和 Ni）氟磷酸鹽電池框架的理論電壓。 可以看出，除了平均電壓為 1.32 V 的 NaTiPO4F 和 TiPO4F 電極對之外，我們可以預(yù)期這些鈉電池框架的平均電壓高于 3.1 V。
圖 1. 從 MP 數(shù)據(jù)庫收集的每種金屬離子的電池骨架數(shù)量分布。
圖 2. GATGNN 架構(gòu)概述。
圖3 .基于反應(yīng)的平均電壓模型的架構(gòu)。頂部面板顯示了工作中使用的底層GATGNN模塊。
圖4. 基于Eform的平均電壓模型體系結(jié)構(gòu)。
圖5.(a)基于反應(yīng)的模型和(b)基于Eform的模型的DFT(DFT-電壓)與ML(ML-電壓)電壓比較的奇偶圖。圖6. 基于反應(yīng)和基于Eform模型預(yù)測鈉離子和鉀離子電極電壓的性能。
表1.使用DFT (VDFT)計算的電壓與基于Eform的模型(VGATGNN)預(yù)測的電壓的比較
表2. Ong等人(V
DFT)計算的電壓與基于Eform的模型(V
GATGNN)預(yù)測的電壓的比較（左表）;基于Eform模型預(yù)測的10種氟磷酸鹽電池框架的電壓，這些電池框架不包括在鈉電池的MP數(shù)據(jù)庫中(電壓值以V計算)（右表）
相關(guān)研究成果由南卡羅來納大學(xué)Jianjun Hu和太平洋西北國家實(shí)驗室Rajendra P. Joshi等人2022年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c00029)上。原文：Accurate Prediction of Voltage of Battery Electrode Materials Using Attention-Based Graph Neural Networks。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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