氧化石墨烯被公認(rèn)為是制備石墨烯及其衍生物的重要前驅(qū)體，但由于其電學(xué)性能較差，以及強氧化過程中產(chǎn)生的許多結(jié)構(gòu)缺陷，受到了尖銳的批評。氧化石墨烯的非氧化合成策略有望很好地解決這一問題。受這一概念的啟發(fā)，我們成功地實現(xiàn)了超惰性、市售石墨氟化物原料的水解，獲得了一種全新的、定義明確的石墨烯氧化物，即G(C4)–OH，其中羥基是唯一的含氧基團，六邊形蜂窩碳晶格的缺陷更小。在超級電容器和鋰離子電池中，G(C4)–OH的優(yōu)越結(jié)構(gòu)使其在導(dǎo)電性、載流子遷移率等基本電性能以及電化學(xué)性能方面都大大優(yōu)于傳統(tǒng)的氧化石墨烯。與傳統(tǒng)的氧化石墨烯一樣，G(C4)–OH對多功能親電試劑具有很強的反應(yīng)性，為定制石墨烯功能和其應(yīng)用定位提供了巨大的后功能化機會。
圖1. G(C
4)-OH的水熱合成示意圖
圖2. 結(jié)構(gòu)表征。(a)GF原料、G(C
4)-OH和GO的XPS測量光譜;(b)GF、(c)G(C
4)-OH和(d)GO的C 1 s核水平XPS光譜；(e)GO、(f)G(C
4)-OH的O 1 s核水平的XPS光譜(g)GF、GO和G(C
4)-OH的FT-IR譜圖；(h)GF、GO和G(C
4)-OH的TGA曲線。GF:氟化石墨原料。
圖3. 拉曼映射和形態(tài)。(a)G(C
4)-OH，(b)GF，(c)GO的拉曼光譜；(d)GO，(e)G(C
4)-OH的二維掃描拉曼圖譜；(f)GO，(g)G(C
4)-OH的低倍TEM圖像；(h)GO，(i)G(C
4)-OH的HR-TEM圖像；(j)GO，(k)G(C
4)-OH的AFM高倍圖像，比例尺：500 nm（插圖：高度曲線(1)和直徑分布特征(2))。f-1和g-1：電子衍射（ED）圖。
圖4. 電化學(xué)性能。（a）G(C
4)-OH在20、50、100、200和500 mV s
-1時的CV曲線；（b）G(C
4)-OH，rGO和GO在20 mV s
-1時的CV曲線.（c）G(C
4)-OH在0.5、1.0、2.0、5.0和10.0A g
-1時的GCD曲線;（d）G(C
4)-OH、rGO和GO在不同電流密度下的比電容；（e）G(C
4)-OH，rGO和GO的EIS-Nyquist圖；（f）G(C
4)-OH、rGO和GO的波特圖；（g）10 A g
-1時，G(C
4)-OH、rGO和GO在超級電容器系統(tǒng)中的循環(huán)穩(wěn)定性；（h）G(C
4)-OH在1C時的恒電流充放電曲線；（i）G(C
4)-OH在0.1C–10C范圍內(nèi)的倍率能力；（j）鋰離子電池系統(tǒng)中G(C
4)-OH、rGO和GO在1C時的循環(huán)性能。
圖5. G(C
4)-OH多用途后功能化。
相關(guān)研究成果由浙江科技大學(xué)化學(xué)系、浙江省高分子材料表界面科學(xué)重點實驗室Li Bai等人于2022年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134639)上。原文：Unusual graphite fluoride hydrolysis toward unconventional graphene oxide for high-performance supercapacitors and Li-ion batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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