弱的光收集能力和低的電子-空穴分離效率仍然是高效光催化劑設計中未解決的重要問題。該工作設計制備了表面氧空位和石墨烯量子點共修飾的Bi2WO6 (GQDs/BWO6-x)。該催化劑顯示出增強的光催化二氧化碳(CO2)轉化效率,一氧化碳(CO)的產率為43.9 μmol·g-1 h-1,比純Bi2WO6 (BWO)高1.7倍。GQDs/BWO6-x(3.3 ns)上的光生電子具有比BWO (2.7 ns)更長的平均熒光壽命,這意味著更高的電子-空穴分離效率。密度泛函理論計算結果表明,GQDs/BWO6-x中的電子從Vo遠原子流向Vo鄰原子,而不是局限在GQDs分子中。能壘計算結果表明:相較于BWO(1.12 eV),GQDs/BWO6-x(0.16 eV)更容易將*COOH轉化為*CO,而這是整個反應的決速步驟。
Figure 1. GQDs、GQDs/BWO、GQDs/BWO6-x制備示意圖及形貌特征。 (a)GQDs/BWO6-x制備工藝示意圖。(b-c)SEM圖。(d-g)TEM圖以及放大的TEM圖。(h)GQDs/bwo 6-x的DF-STEM圖像。(i)-(l)元素分布圖。 (m)圖g中沿著兩條綠線的強度曲線。
Figure 2. BWO、BWO6-x、GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x的XRD和光譜特征。(a-b) XRD圖以及相應的放大區(qū)域。(c)紅外光譜。(d)EPR譜圖。(e-f)C 1s和(f)O1s XPS譜圖。
Figure 3. BWO、GQDs/BWO、BWO6-x和GQDs/BWO6-x的能帶結構和光電性質。(a)紫外-可見漫反射光譜和帶隙(插圖)。(b)BWO和GQDs/BWO6-x的時間分辨光致發(fā)光衰減光譜。(c)i-t曲線。(d)能帶結構。
Figure 4. (a)BWO、GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x每小時的CO產量;( b)在0℃可見光照射下使用四次循環(huán)實驗對GQDs/BWO6-x進行穩(wěn)定性測試;( c)在光催化還原
13CO
2中,GQDs/BWO6-x的
13CO質譜和總離子色譜數據。
該研究工作由湘潭大學Pingle Liu課題組于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Surface oxygen vacancy and graphene quantum dots co-modified Bi2WO6 toward highly efficient photocatalytic reduction of CO2。
轉自《石墨烯研究》公眾號