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      電化學(xué)N₂還原反應(yīng)(NRR)為NH₃的可持續(xù)生產(chǎn)提供了一種有前景的途徑，而優(yōu)化催化劑材料的結(jié)構(gòu)/電子配置是實現(xiàn)高效NRR電催化的關(guān)鍵。因此，合理地結(jié)合空位和異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程，探索基于Ti₃C₂T_x-MXene的富氧空位MoO_3-x (MoO_3-x/MXene)作為高活性和選擇性的NRR電催化劑。實現(xiàn)一個特殊NRR活動的NH₃收益率95.8μg h^-1mg^-1 (0.4 V)和感應(yīng)電流的效率為22.3% (0.3 V)結(jié)合原位光譜,分子動力學(xué)模擬和密度泛函理論計算采用推出氧空位的協(xié)同效應(yīng)和NRR異質(zhì)結(jié)構(gòu),這說明MoO_3-x上的氧空位是N₂化學(xué)吸附和活化的活性位點，而MXene底物可以進(jìn)一步調(diào)控氧空位打破標(biāo)度關(guān)系，有效穩(wěn)定*N₂/*N₂H而不穩(wěn)定*NH₂/*NH₃，從而優(yōu)化了NRR中間體對降低的能壘的結(jié)合親和力，提高了MoO_3-x/MXene的NRR活性。
 
  
圖1 a) MoO_3-x/MXene的合成工藝示意圖。b) MoO_3-x/MXene的TEM圖像。c)元素映射圖像。d)高分辨圖像。e,f) MoO_3-x納米粒子在MXene上的三維原子成像和相應(yīng)的晶格線掃描f)。
 
 
圖2 a) Mo K-edge XANES和相應(yīng)的b) MoO₃/MXene、MoO_3-x/MXene和Mo箔、MoO₂和MoO₃參考樣品的EXAFS光譜。c) MoO₃、MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的WT-EXAFS等高線圖。d) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的EPR光譜。e) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的氮吸附/脫附等溫線及其對應(yīng)的孔徑分布(插圖)。f) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的電荷密度差。g) MoO₃、MoO_3-x、MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的DOS。
 
  
圖3。a) ¹⁴N₂和¹⁵N₂氣體供給電解質(zhì)及相應(yīng)的¹⁴NH⁴⁺和¹⁵NH⁴⁺標(biāo)準(zhǔn)樣品同位素標(biāo)記核磁共振譜。b) NMR和UV-vis測試NH₃產(chǎn)率的比較。c) NRR電催化2 h后，MoO_3-x/MXene在不同電位下的時安培曲線和相應(yīng)的紫外可見吸收光譜，e)獲得NH₃產(chǎn)率和FEs。f)循環(huán)試驗。g) 30 h的計時電流測定。h) NH₃產(chǎn)率/ fe (0.4 V)和(i) MoO₃、MoO_3-x、MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的N₂-TPD光譜。
 
 
圖4。不同催化劑的原位拉曼光譜研究: a)特制電解槽示意圖。b-e) 0.4 V NRR電解過程中不同催化劑的拉曼光譜的三維時變圖，以及對應(yīng)的f-i) 二維圖 (上)/等高線圖(下)。
 
  
圖5。a) 5 ns MD模擬后不同催化劑上N₂吸附動態(tài)過程的快照及其對應(yīng)的b)放大圖和f,g) N₂-催化劑相互作用的RDF曲線。
 
 
圖6。a) N₂在不同催化劑上的吸附能。b)零電位時MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene酶促NRR通路的自由能圖。c) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的N₂吸附電荷密度差異d) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene中Mo-3d的PDOS用于確定d-帶中心(ε_d)。e,f) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene上的*N₂H和*NH₂中間體的PDOS。
 
  
圖7。a) MoO_3-x和MoO_3-x/MXene在不同電位下的原位FTIR光譜(上)和相應(yīng)的等高線圖(下)。b) 5 ns MD模擬后NH₃在MoO_3-x和MoO_3-x/MXene上的動態(tài)吸附過程快照;c) NH₃-催化劑相互作用的RDF曲線。
  
        相關(guān)科研成果由蘭州交通大學(xué)Ke Chu等人于2021年發(fā)表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.202103022)上。原文：Unveiling the Synergy of O-Vacancy and Heterostructure over MoO_3-x/MXene for N₂ Electroreduction to NH<sub>3。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號</sub>