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       能源危機、環(huán)境污染和淡水缺乏是地球上的關(guān)鍵問題。從鹽水中，特別是從含鹽的危險廢水中電解制氫，對環(huán)境和能源都具有重要意義，但由于能源成本高、腐蝕嚴重以及缺乏有效的電催化劑，仍然具有挑戰(zhàn)性。在此基礎(chǔ)上，提出了一種高效產(chǎn)氫與電氧化去除鹽水中乙醇胺污染物的新策略。為了實現(xiàn)這一目標，通過在交聯(lián)的3D碳納米管(CNTs)網(wǎng)絡(luò)中原位生長Ni@Ni₃S₂ 核殼納米顆粒，開發(fā)了一種活性和耐用的異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑，實現(xiàn)了高分散性和金屬性能，低填充密度，并豐富了暴露的活性位點，以促進快速電子/質(zhì)量擴散。結(jié)合實驗結(jié)果，密度泛函理論研究表明，電解質(zhì)離子與乙醇胺分子的協(xié)同吸附可以協(xié)同調(diào)節(jié)Ni@Ni₃S₂/CNTs表面催化活性中心的吸附/解吸性能，導致長期穩(wěn)定的電催化效率乙醇胺氧化去除和低能量氫同時生產(chǎn)鹽水。
 

圖1 Ni@Ni₃S₂/CNTs納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極在鹽水中低能耗析氫(陰極)與電催化去除乙醇胺污染物(陽極)電池中的原理圖。
 
 
圖2制備Ni@Ni₃S₂/CNTs納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)的a,b) TEM, c) HRTEM, d,e) HAADF-STEM圖像;f) SAED模式;g) EDS元素線掃描，h,i) EDS元素映射圖像。
 
 
 
圖3制備Ni@Ni₃S₂/CNTs的 a) Ni K-edge XANES, b) FT-EXAFS，和c) WT-EXAFS光譜d)標準Ni(OH)₂和e) Ni箔;f) Ni@Ni₃S₂/CNTs的Ni 2p、g) S 2p和h) C 1s信號的高分辨率XPS光譜。
 
  
圖4。a)經(jīng)Ni@Ni₃S₂/CNTs、Ni@Ni₃S₂mCNTs、Ni@Ni₃S₂或CNTs修飾的碳布陽極在0.5 m乙醇胺存在的1.0 m NaCl鹽水電解質(zhì)中的LSV曲線;b)塔費爾斜率;c)在鹽水電解質(zhì)中有無乙醇胺存在時，陽極電催化劑(Ni@Ni₃S₂/CNTs)的LSV曲線比較;d)固定電流密度下乙醇胺電氧化CP曲線;E)去除乙醇胺的量與反應(yīng)時間和計算出的電子轉(zhuǎn)移數(shù)相關(guān);f)當陰極HER與添加或不添加乙醇胺的陽極反應(yīng)結(jié)合時，產(chǎn)生相同量的H₂ (1 mmol)氣體的能量成本。
 
  
圖5 乙醇胺鹽溶液電氧化20 h后陽極電解質(zhì)的¹H和b) ¹³C NMR譜圖;c) ¹H和d) ¹³C NMR譜;e)乙醇胺降解率(%)和f) TOC去除率(%)與反應(yīng)時間的函數(shù)關(guān)系;G)電氧化0、20、40、60和80 h后陽極電解質(zhì)的照片;H)乙醇胺氧化的機理。
 
 
圖6 a)表面氧化/羥基化Ni₃S₂(110)的平板模型;b)氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面吸附電解質(zhì)離子的平板模型;c)氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面吸附電解質(zhì)離子的不同電荷密度。
 
  
圖7 a)與(b)對應(yīng)的最有利路徑的優(yōu)化結(jié)構(gòu);b)乙醇胺在氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面氧化時不考慮電解質(zhì)離子吸附的能量分布;C)與(d)對應(yīng)的主途徑結(jié)構(gòu)優(yōu)化;d)乙醇胺在氧化/羥基化Ni₃S₂(110)表面的電解質(zhì)離子吸附能量分布。
  
       相關(guān)科研成果由深圳大學Xian-Zhu Fu等人于2021年發(fā)表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.202101195)上。原文：Less-Energy Consumed Hydrogen Evolution Coupled with Electrocatalytic Removal of Ethanolamine Pollutant in Saline Water over Ni@Ni₃S₂/CNT Nano-Heterostructured Electrocatalysts。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號