通過(guò)濕化學(xué)方法特定尺寸可控的刻蝕石墨烯基面仍然存在挑戰(zhàn)。這里,提出了一種簡(jiǎn)便且可控的方法,制備了可溶液加工的多孔石墨烯衍生物。氧化石墨烯的衍生物,即氧官能化的石墨烯(oxo-G)被選作為前驅(qū)體,它具有可控的面內(nèi)空位缺陷密度。隨后會(huì)產(chǎn)生羥基自由基,在oxo-G 基面內(nèi)刻蝕孔,且優(yōu)先從缺陷處開(kāi)始刻蝕。因此,獲得的oxo-G可溶液加工薄片具有毫米橫向尺寸,和可調(diào)控的孔隙直徑( 在5 nm ~ 500 nm 之間)。此外,通過(guò)AFM、TEM、UV-vis 光譜、FTIR 光譜、XPS、固體NMR光譜和Raman光譜分析,提出了孔結(jié)構(gòu)生長(zhǎng)機(jī)制。羥基自由基與靠近缺陷位點(diǎn)的oxo-G之間的親電加成和氧化反應(yīng)是蝕刻過(guò)程的基礎(chǔ)。該多孔石墨烯材料可用作膜材料或可調(diào)諧的二維材料。
Figure 1. 使用 H
2O
2/Fe
2+ 體系產(chǎn)生羥基自由基,用于oxo-G 基面內(nèi)刻蝕孔,濕化學(xué)過(guò)程制備p-oxo-G樣品的原理示意圖。
Figure 2. A-C)oxo-G, p-oxo-G
18h和 p-oxo-G
43h三個(gè)樣品的AFM圖。D-F)更高倍率下的AFM圖,插圖:呈現(xiàn)了高度情況。
Figure 3. A)oxo-G, p-oxo-G
18h和 p-oxo-G
43h三個(gè)樣品的UV-vis吸收譜圖,插圖:各自在日光下的照片。B) 三個(gè)樣品的I
D/I
G比例Raman圖譜。
Figure 4. oxo-G, p-oxo-G
18h和 p-oxo-G
43h三個(gè)樣品的A) FTIR光譜和 B) ssNMR譜圖比較。
Figure 5.在oxo-G基面中生長(zhǎng)孔的合理機(jī)制。
Figure 6. p-oxo-G
18h樣品的 HRTEM (A, B) 和 STEM (C, D) 圖像。
該研究工作由柏林自由大學(xué)Siegfried Eigler課題組于2021年發(fā)表在Carbon期刊上。原文:Wet-chemical synthesis of solution-processible porous graphene via defect-driven etching。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)