具有高電負(fù)性和低極化率的氟 (F) 原子可以很容易地修飾碳基電極材料的表面。然而，這伴隨著完全不可逆和不受控制的反應(yīng)活性，從而阻礙了其在可充電電子器件中的使用。因此，深刻理解C−F構(gòu)型的電化學(xué)效應(yīng)，有助于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的電化學(xué)性能。這里，通過直接氣體氟化，合成了氟化和還原的氧化石墨烯（FrGO）。所制備的11%-FrGO電極表現(xiàn)出高的電容量（0.1 A g-1@1365 mAh g-1），顯著的倍率性能和良好的穩(wěn)定性（1000 次循環(huán)，電容保留率為64%）。此外，加熱處理的 FrGO (11%-FrGO(A)) 電極（其中C-F鍵構(gòu)型可以通過簡(jiǎn)單的熱處理調(diào)控），顯示出長(zhǎng)期的穩(wěn)定性（1000 次循環(huán)后電容保留率為 80%）。引入F原子增強(qiáng)了鋰離子的吸附和電子轉(zhuǎn)移，加速了鋰離子擴(kuò)散，同時(shí)促進(jìn)了固體電解質(zhì)界面層的形成。特別地，C-F構(gòu)型在增強(qiáng)電化學(xué)穩(wěn)定性方面發(fā)揮著重要作用。這項(xiàng)研究結(jié)果為可充電設(shè)備領(lǐng)域提供了有價(jià)值的見解。
Figure 1.（a）通過直接氣體氟化合成FrGO的示意圖。（ b ）基于XPS數(shù)據(jù)分析的FrGO樣品中的原子比。(c) GO和FrGO樣品的 C 1s XPS光譜。(d) GO和 FrGO樣品的XRD衍射圖。
Figure 2. (a) GO 和 (b) 11%-FrGO 的SEM圖像。11%-FrGO 的 (c) 碳（灰色）和（d）氟（黃色）的STEM 元素映射，對(duì)應(yīng)于插圖中的矩形區(qū)域。
Figure 3．(a) GO 和 FrGO 電極在不同電流密度下的倍率性能。(b) 在電壓范圍 0.1~1 V內(nèi)計(jì)算的b值。（c）GO 和 11%-FrGO 在第二個(gè)循環(huán)中的 GITT 曲線。 (d) GO和FrGO 電極在鋰化過程中的鋰離子擴(kuò)散系數(shù)。(e) GO 和 FrGO 樣品的 ζ-電位與 DEC 溶劑中 LiPF6 濃度的函數(shù)關(guān)系。(f)進(jìn)行倍率性能測(cè)試后的GO 和FrGO電極的Nyquist圖。
Figure 4．(a) 氮?dú)鈿夥障?8%-FrGO 的TGA 熱分析曲線。(b) 11%-FrGO、18%-FrGO和11%-FrGO(A)的F 1s XPS光譜。(c) 11%-FrGO 和11%-FrGO(A) 電極在5 A g-1 電流密度下循環(huán)3000次的循環(huán)穩(wěn)定性。
該研究工作由韓國(guó)科技大學(xué)Sungho Lee課題組于2021年發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文：Understanding an Exceptionally Fast and Stable Li-Ion Charging of Highly Fluorinated Graphene with Fine-Controlled C−F Configuration。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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