單層石墨烯具有分子尺寸的面內孔，由于其原子厚度和低的氣體傳輸阻力，被認為是一種有前景的高性能氣體分離膜材料。然而，傳統的孔隙生成方法不能解耦孔隙成核和孔隙生長，導致高面積孔隙密度和高選擇性難以同時實現。相比之下，在化學氣相沉積期間形成的石墨烯中的固有孔結構不是通過蝕刻產生的，如此多孔的石墨烯可以表現出高的孔隙密度，同時保持其氣體選擇性。在這項工作中，首次系統地控制了石墨烯固有孔隙密度，同時精確地保持了適合氣體篩分的孔隙尺寸。通過控制生長溫度、前驅物濃度和石墨烯表面的非共價修飾，制備了單層石墨烯膜，顯示出最高的H2/CH4分離性能(H2滲透率> 4000 GPU和H2/CH4選擇性> 2000)，該性能是迄今為止記錄最好的。此外，氣體分離過程中石墨烯表面的納米級分子污垢（在實驗條件下，石墨烯孔隙部分被碳氫化合物污染物堵塞）控制了選擇性和溫度相關的滲透率?？偟膩碚f，直接化學氣相沉積合成的多孔單層石墨烯，作為一種高性能氣體篩膜有巨大的應用潛力。
Figure 1. a)在900℃化學氣相沉積期間，CVD石墨烯的拉曼光譜的ID/IG值與CH4分壓的函數關系。b)不同CH4分壓時生長的CVD石墨烯的拉曼光譜。c）CVD石墨烯的ID/IG和I2D/IG與加熱區(qū)位置的函數關系。d)800℃生長的CVD石墨烯樣品在不同位置的拉曼光譜。
Figure 2. a)最終膜的示意圖。單層石墨烯薄膜的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像，分別使用b) 7 kV和c) 2 kV的加速電壓。(b)顯示了放大的SEM圖像，以及(c)顯示了石墨烯膜完好無損。d)多孔碳支架邊緣的俯視SEM圖像。
Figure 3．a) 石墨烯薄膜的He/CH4選擇性和He滲透性。b) 石墨烯薄膜的He/SF6選擇性和He滲透性。c)超聲處理后沉積物的掃描電鏡圖像。c,d) 兩種石墨烯膜的He/CH4分離性能。
Figure 4．H2/CH4分離的選擇-滲透Robeson曲線。
該研究工作由麻省理工學院Michael S. Strano課題組于2021年發(fā)表在Adv. Mater.期刊上。原文：Direct Chemical Vapor Deposition Synthesis of Porous Single-Layer Graphene Membranes with High Gas Permeances and Selectivities。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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