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       在室溫下實(shí)現(xiàn)CO氧化對(duì)氣體凈化具有重要意義，但目前仍具有挑戰(zhàn)性。三維過(guò)渡金屬(TMs)促進(jìn)的Pt是該反應(yīng)的一個(gè)很有希望的候選物，但TMs容易在富氧環(huán)境中被深度氧化，導(dǎo)致活性降低。在此，我們報(bào)告了一種獨(dú)特的石墨烯結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，從CoNi納米顆粒（Pt|CoNi）中分離出Pt，用于在富氧氣氛中高效催化CO的氧化。CoNi合金被超薄石墨烯保護(hù)以防止氧化，因此通過(guò)電子穿透效應(yīng)調(diào)節(jié)Pt-石墨烯界面的電子性質(zhì)。該催化劑在室溫下可實(shí)現(xiàn)近100%的CO轉(zhuǎn)化，而在Pt/C和Pt/CoNiO_x催化劑上的轉(zhuǎn)化率有限。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，CO會(huì)使Pt位飽和，而O₂可以吸附在Pt-石墨烯界面上而不與CO競(jìng)爭(zhēng)，這有利于O₂的活化和隨后的表面反應(yīng)。這種石墨烯隔離體系不同于傳統(tǒng)的金屬-金屬氧化物界面催化劑，為多相催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。
 

圖1. 石墨烯包覆CoNi合金上Pt的結(jié)構(gòu)表征和建模。(a) CoNi@NC的TEM圖像。(b,c) Pt/CoNi@NC的TEM圖像。(d) Pt/CoNi@NC的HAADF-STEM圖像。(e) Pt/CoNi@NC和Pt/CoNi@C的XRD圖。(f) Pt/CoNi@NC, Pt/CoNi@C, Pt/ CNT,和Pt/CB的Pt L_III邊緣的XANES光譜。(g)根據(jù)XANES光譜計(jì)算每個(gè)催化劑中Pt的d-空穴數(shù)。(h)Pt₄在石墨烯籠上的催化劑模型，內(nèi)部有或沒(méi)有CoNi NPs，以及相應(yīng)的Pt₄ Barder電荷（左側(cè)列）和Pt₄與石墨烯之間的結(jié)合能（右側(cè)列）。(i)在Pt₄/CoNi@C和Pt₄/C中C原子2s+2p軌道的PDOS。(j) Pt₄/CoNi@C和Pt₄/C差分電荷密度的Top視圖。紅色和綠色區(qū)域分別表示電子的增加和損耗。
 
 
圖2. 用于CO氧化的石墨烯包覆CoNi合金上Pt的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系。(a)預(yù)還原催化劑上CO氧化反應(yīng)中CO轉(zhuǎn)化率的溫度依賴性。He(1 bar)中的1% CO和20% O₂。空速：60000 mL g^-1h^-1。(b) Pt/CoNi@NC表面NAP-XPS測(cè)試Co 2p_3/2和Ni 2p_3/2的XPS光譜,不同反應(yīng)溫度下的0.067 mbar CO和1.13 mbar O₂。(c) 在特定溫度下反應(yīng)后Pt/CoNi@NC的TEM圖像。(d) Pt/CoNi@NC表面CO氧化循環(huán)試驗(yàn)中CO轉(zhuǎn)化率的溫度依賴性. He（1 bar）中的1% CO和20% O₂?？账伲?0000 mL g^-1h^-1。(e) Pt/CoNi@NC經(jīng)過(guò)五個(gè)連續(xù)的原位反應(yīng)過(guò)程的LEIS光譜。He（1 bar）中的1% CO和20% O₂?？账伲?0000 mL g^-1h^-1.右表顯示了這些階段的催化劑中O與C的峰面積比。
 
 
圖3. 石墨烯包覆CoNi合金上Pt催化CO氧化機(jī)理的DFT計(jì)算。(a)在Pt₄/CoNi@C和Pt₄/C上CO和O₂的吸附能。(b)Pt₄/CoNi@C（紅線）和Pt₄/C（藍(lán)線）以及Pt₄/CoNi@C的中間體結(jié)構(gòu)上的CO氧化能曲線。“TS”表示過(guò)渡狀態(tài)。(c)室溫下電子穿透觸發(fā)Pt-石墨烯的CO氧化界面活性示意圖。紅色、灰色、黃色、綠色和粉色的球分別代表O、C、Pt、Co和Ni。（步驟1：Pt-石墨烯界面上的O₂吸附，步驟2：CO和O之間的表面反應(yīng)，步驟3：Pt-石墨烯界面上的CO₂釋放）。

       相關(guān)研究成果由固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，廈門大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院Yong Wang等人于2021年發(fā)表在Nature communications (https://doi.org/10.1038/s41467-021-26089-y)上。原文：Electron penetration triggering interface activity of Pt-graphene for CO oxidation at room temperature。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)