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       合理設(shè)計高效、穩(wěn)定的析氧催化劑對能量轉(zhuǎn)換技術(shù)的發(fā)展至關(guān)重要。這里，通過快速微波熱沖擊策略開發(fā)了一種核殼電催化劑，該催化劑由超薄石墨烯層封裝的非晶態(tài)/晶態(tài)NiFe合金(a/c-NiFe-G)組成。非晶態(tài)/晶態(tài)異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)筑了豐富的活性位，其本征活性高,而石墨烯涂層作為電子傳遞途徑和防護層,兩者協(xié)同增強了OER性能，在1 M KOH中采用玻碳電極時，10 mA cm−2電流密度時僅需要250 mV過電位，顯示出較小的塔費爾斜率36.5 mV dec−1，以及高周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為0.87 s−1，其性能是晶體對應(yīng)物的24倍。此外，將催化劑負(fù)載于多孔泡沫鎳上時，過電位降低至217 mV，且具有優(yōu)異的耐久性(136 h)。結(jié)果表明，a/c-NiFe-G有如此優(yōu)越的OER性能，這將歸功于其中的不飽和配位構(gòu)型和豐富的非晶態(tài)/晶態(tài)界面。這一工作為構(gòu)建亞穩(wěn)態(tài)非晶/晶態(tài)多相催化劑用于高效電催化提供了重要思路。
 
  Figure 1. 結(jié)構(gòu)和組成表征。(a) a/c-NiFe-G和(b) c-NiFe-G的結(jié)構(gòu)示意圖模型。(c) XRD圖譜。(d, e) HRTEM圖和(f，g)相應(yīng)的快速傅里葉變換(FFT)模式的選區(qū)衍射圖。(h) c-NiFe-G的 HRTEM圖，以及(i-j)相應(yīng)的FFT模式的選區(qū)衍射圖。(k)元素分布。
 
  Figure 2. 化學(xué)狀態(tài)和原子配位環(huán)境。a/c-NiFe-G和cNiFe-G的(a) Ni 2p和(b) Fe 2p的高分辨率XPS譜圖。研究樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品的(c) Ni K-edge和(d) Fe K-edge的XANES光譜。研究樣品和標(biāo)準(zhǔn)樣品的(e) Ni K-edge和(f) Fe K-edge的EXAFS光譜。
 
  Figure 3．在1M KOH中的電化學(xué)OER性能。(a)在玻碳電極上測試不同電極的LSV曲線（IR校正后）。(b)對應(yīng)的Tafel圖。(c)不同電極的過電勢比較。(d) EIS圖比較。(e)TOF值比較。 (f) a/cNiFe-G在10 000 CV循環(huán)前后的LSV曲線對比。(g) a/c-NiFe-G負(fù)載在泡沫鎳上的計時電流曲線，施加10 mA cm−2電流密度電解136 h。
 
  
Figure 4．DFT計算結(jié)果。(a)不同模型下Ni 3d軌道的PDOS。(b)堿性介質(zhì)中NiFeOOH-Ov/NiFeOOH上Ni位點的OER反應(yīng)途徑。(c)平衡電位1.23 V時的OER的吉布斯自由能圖。
  
       該研究工作由湖南大學(xué)Huilong Fei課題組于2021年發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。原文：Constructing a Graphene-Encapsulated Amorphous/Crystalline Heterophase NiFe Alloy by Microwave Thermal Shock for Boosting the Oxygen Evolution Reaction。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號