鎂的儲氫性能很大程度上取決于鎂粒子的大小和形貌，而這些大小和形貌決定了氫原子的擴散路徑。雖然Mg/石墨烯衍生物復合材料作為儲氫材料的研究已經深入，但對其與石墨烯衍生物的相互作用和Mg的形態(tài)演變的基本認識尚待闡明，最終實現(xiàn)其儲氫性能的調整。在這里，我們揭示了石墨烯缺陷在Mg的尺寸和形貌中的作用，并通過使用不同還原程度的石墨烯氧化物(GO)來控制Mg的均勻性。與缺陷石墨烯氧化物(rGO)相比，被更多還原石墨烯氧化物(rGO)約束的Mg納米晶體不僅具有更高的脫/吸附活化能壘，而且誘導時間也更長。Ab,initio計算表明，Mg和GO缺陷之間的相互作用主導了Mg化學勢，抑制了小Mg納米晶體的生長。
圖1 石墨烯中缺陷密度與Mg團簇尺寸和氫吸附特性相關的示意圖。
圖2 (a)制備的氧化石墨烯 (黑色)、rGO50 (紅色)、rGO100 (藍色)和rGO200 (綠色)的x射線光電子能譜，(b)氧/碳(O/C)原子比的變化，以及(C)基于峰面積計算的一系列rGOs的功能性百分比。
圖3 (a) GO/Mg， (b) rGO100/Mg， (c) rGO200/Mg納米復合材料的透射電鏡圖。
圖4. (a) GO/Mg(黑色)、rGO100/Mg(紅色)和rGO200/Mg(藍色)納米復合材料的x射線衍射圖和拉曼光譜，以及(c) Mg納米復合材料的x射線光電子光譜證明了rGO和Mg納米晶體的相互作用。
圖5 (a) Mg復合材料的吸氫動力學(200
oC和15 bar H
2)和(b)吸附wt% H
2的活化能和R
2相關值的變化(虛線);(c) Mg復合材料在300
oC和0 bar條件下的氫解吸動力學;(d)反應活化能和R
2相關值(虛線)隨wt% H
2的變化。
圖6 (a) Mg的化學勢根據兩種缺陷密度石墨烯上吸附Mg的數(shù)量而定。(b)在1/50和2/50缺陷密度下，固定Mg: C比的Mg團簇的自由能。(c和d)在單缺陷(c)和雙缺陷(d)石墨烯上吸附Mg的最低能量構型可達7 Mg。
相關科研成果由韓國高等研究院Eun Seon Cho漢陽大學Sangtae Kim等人于2021年發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A（https://doi.org/10.1039/D0TA12556C）上。原文：Revealing the role of defects in graphene oxide in the evolution of magnesium nanocrystals and the resulting effects on hydrogen storage。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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