鋰硫電池因其高理論比容量而成為最先進的鋰離子電池的有前途的替代品。然而，由多硫化鋰（LiPSs）緩慢的轉(zhuǎn)化反應(yīng)引起的穿梭效應(yīng)降低了硫的利用率，電池容量迅速降低，從而阻礙了其工業(yè)應(yīng)用。最近，可以加速LiPSs轉(zhuǎn)化反應(yīng)的催化劑的開發(fā)受到了極大的關(guān)注。在此，我們使用一種新穎的原位一步法制備了含有3維摻氮碳納米管和石墨烯骨架的 Co5.47N/Fe3N 異質(zhì)結(jié)構(gòu)（3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G）。密度泛函理論 (DFT) 計算表明，Co
5.47N/Fe
3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成可以提高Fermi能級的態(tài)密度，從而增強氧化還原動力學(xué)、LiPS 轉(zhuǎn)化和吸附能力。在豐富的異質(zhì)結(jié)Co
5.47N/Fe
3N納米結(jié)構(gòu)中，高催化活性的Fe
3N和高吸附性的Co
5.47N的結(jié)合為 LiPS 提供有效的主體捕獲和轉(zhuǎn)化催化劑。此外，具有高比表面積的3D N-CNT-G框架作為電子傳輸?shù)母邔?dǎo)電通道并促進 Li
2S 成核。負(fù)載硫的 3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G正極在0.1C時表現(xiàn)出~1293 mAh g
-1的出色容量和500次循環(huán)的長循環(huán)壽命（在1C時每次循環(huán)容量衰減0.029%）
圖1. 用于Li-S應(yīng)用的3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G復(fù)合材料的原位合成過程。
圖2. 形態(tài)學(xué)調(diào)查。 (a,b) 3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G的FE-SEM圖像；(c) 對應(yīng)Fe、Co、N、C元素的EDS映射；(d) Fe 2p、(e) Co 2p、(f) N 1 s和(g) C 1 s的高分辨率XPS 光譜；以及 (h) 分別為Co
5.47N、Co
5.47N/Fe
3N和Fe
3N的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度的計算。
圖3. 3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G的 (a,b) TEM圖像、 (c,e) HR-TEM圖像和(f) STEM圖像；以及 (g) 對應(yīng)于Fe、Co、N和C元素的EDS顏色映射。
圖4. (a, e) CNT、(b, f) Co
5.47N@NG、(c, g) 3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G和(d, h) Fe
3N @NG的Li
2S成核測試和成核后相應(yīng)的FE-SEM圖像；(i) Li
2S
6結(jié)合能計算；(j)吸附可視化測試；(k)吸附測試后的UV；(l)對稱電池的CV以及(m)所有材料的穿梭電流測量。
圖5. LSB型紐扣電池的電化學(xué)性能。 (a)不同材料在0.1 mV s
-1掃描速率下的CV；(b) 在0.1 mV s
-1掃描速率下具有不同循環(huán)次數(shù)的CV；(c)在不同C速率下3D Co
5.47N/Fe
3N @N-CNT-G正極的充放電；（d）所有材料在不同C倍率下的容量和0.2C下的循環(huán)穩(wěn)定性，以及（e）3D
Co5.47N/Fe3N@N-CNT-G/S正極在0.1C下的GITT測試。
圖6. (a) 3D Co
5.47N/Fe
3N@N-CNT-G /S正極在1C下循環(huán) 500 次的循環(huán)穩(wěn)定性；(b-e) 分別為 Fe 2p、Co 2p、N 1 s 和 S 2p 的高分辨率XPS圖譜 ；(f-g) 長期穩(wěn)定后的3D Co
5.47N/Fe
3N@N-CNT-G /S正極的FE-SEM圖譜和高分辨率FE-SEM圖譜。
相關(guān)研究成果由韓國全北國立大學(xué)納米聚合工程高級材料研究所Thanh Tuan Nguyen等人于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131774)上。原文：Dual-functional Co
5.47N/Fe
3N heterostructure interconnected 3D N-doped carbon nanotube-graphene hybrids for accelerating polysulfide conversion in Li-S batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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