鋰硫(Li-S)電池因其高容量和高能量密度被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的候選電池之一。然而，可溶性多硫化鋰的穿梭行為和氧化還原過程中動(dòng)力學(xué)的遲緩阻礙了電池的持久運(yùn)行。本文采用簡單的煅燒方法在摻氮石墨烯(VN/NG)復(fù)合材料上制備了VN納米顆粒，對隔膜進(jìn)行改性，不僅可以用化學(xué)方法捕獲多硫化物，而且可以催化多硫化物與不溶性Li
2S在充放電過程中的轉(zhuǎn)化反應(yīng)。通過計(jì)算的活化能(E
a)驗(yàn)證了VN/NG的催化效果，在氧化還原的兩個(gè)方向上，VN/NG的活化能都小于NG。由于VN/NG的協(xié)同吸附催化作用，采用VN/NG改性隔膜的電池具有優(yōu)異的倍率性能(在5C 時(shí)為791 mAh g
-1)和循環(huán)穩(wěn)定性(3百次循環(huán)后為863 mAh g
-1，在1C時(shí)每循環(huán)的低衰減率為0.068%)。這項(xiàng)工作為高性能鋰硫電池雙功能催化劑提供了一種簡單的制備策略和基本認(rèn)識(shí)。
圖1. VN/NG復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析和形態(tài)表征。(a）X射線衍射圖；（b）V 2p高分辨率XPS光譜和（c）N 1s的高分辨率XPS光譜； (d）掃描電鏡(SEM)圖像；(e） 透射電鏡(TEM)圖像;(f，g）高分辨率TEM圖像；(h）HAADF-STEM圖像以及相應(yīng)的C、V、N和O元素映射圖像
圖2. NG和VN/NG對多種多硫化物參與反應(yīng)的電催化性能。(a）掃描速率為1 mV s
-1時(shí)，電壓范圍為-1.0~1.0 V的Li
2S
6對稱電池的循環(huán)伏安曲線；（b）電壓為2.05 V時(shí)的恒電位放電曲線；(c）在2.4V電壓下的恒電位電荷分布；(d）在1.7~2.8V電壓范圍內(nèi)，掃描速率為0.1mV s
-1時(shí)，帶有NG/PP和VN/NG/PP隔膜的電池的循環(huán)伏安曲線；(e，f）從圖2（d）和插圖中獲得的線性掃描伏安曲線是相應(yīng)的塔菲爾曲線圖
圖3. （a）VN/NG/PP和（b）NG/PP隔膜在不同電壓下的電池Arrhenius圖；(c） 不同電壓下的活化能和相應(yīng)的電壓分布；插圖是催化效果的說明
圖4. 在NG（001）和VN（200）表面上吸附構(gòu)型的（a） Li
2S
4分子的側(cè)視圖和Li
2S分子的俯視圖；(b） VN和NG表面Li
2S分解的能壘分布；(c） VN和NG上Li
2S
4到Li
2S可逆反應(yīng)的能量分布
圖5. 不同隔膜電池的電化學(xué)性能。(a）在0.5C時(shí)，使用不同隔膜的電池的循環(huán)性能比較；在0.2到5C的電流速率下，使用VN/NG/PP和NG/PP隔膜的電池的(b）速率性能和（c）電勢差；(d）與其他催化劑進(jìn)行本研究和之前報(bào)告的速率性能比較；在(e）1C時(shí)和（f）2C時(shí) VN/NG/PP電池的循環(huán)性能與NG/PP電池進(jìn)行了比較
圖6. （a）VN/NG/PP和（b）NG/PP隔膜在掃描速率為0.1至0.5 mV s
-1時(shí)的電池循環(huán)CV曲線；CV圖的峰值電流（
Ip）與對于VN/NG/PP和NG/PP在(c) 第一個(gè)(R1: S
8→ Li
2S
x)和(d)第二個(gè)(R2: Li
2S
x→Li
2S
2/Li
2S) 的陰極還原過程以及(e) 陽極氧化過程（O1: Li
2S
2/Li
2S →Li
2S
x）的掃描速率平方根（V
0.5）的曲線圖；（f）對于R1、R2和O1的I
p/v
0.5值
相關(guān)研究成果由太原理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Erdong Jing課題組于2021年發(fā)表在Journal of Energy Chemistry (https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.05.015)上。原文：Dual redox catalysis of VN/nitrogen-doped graphene nanocomposites for high-performance lithium-sulfur batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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