這里，通過利用Fischer-Tropsch反應催化劑(CuFeO2),報道了氧化石墨烯的原位脫氧和石墨化機制，可以在低溫條件下(<300°C)生成高質量的還原氧化石墨烯薄片。通過應用改進的FTR條件，即在氫不充足條件下將氧化石墨烯還原在催化劑表面，可以在很大程度上抑制碳損失并實現脫氧，從而獲得高質量的石墨烯薄片。實驗數據和密度泛函理論計算證明，發(fā)生在CuFeO2表面的還原優(yōu)先去除氧化石墨烯薄片中吸附的氧原子，使解離的碳結構恢復到近乎完美的幾層石墨烯薄片。熱重數據顯示，在還原過程中，加催化劑后GO釋放的含碳氣體少了92.8%，這表明該過程抑制了GO片中的碳損失，從而得到了接近完美的石墨烯。在催化劑輔助的還原氧化石墨烯（CA-rGO）中,GO基面上與環(huán)氧基團相關的氧含量顯著降低至接近零(從43.84降至0.48 at.%)。與熱還原GO(TrGO)相比，CA-rGO的平均疇尺寸增大4倍，缺陷密度降低0.1倍，導致CA-rGO的電阻比TrGO（246倍）和CVD石墨烯低很多（8倍）。得益于這些性能，基于CA-rGO涂布紙的紐扣電池成功地點亮了LED燈泡，此外，CA-rGO也被證明是一種高效的析氫反應和析氧反應的雙功能催化劑。
Figure 1. 通過(I)傳統(tǒng)熱/化學方法還原氧化石墨烯的過程示意圖，以及使用催化劑(II)含氫(Fischer -Tropsch反應)或(III)不含氫(改進的Fischer -Tropsch反應)的可能機制。
Figure 2. 催化劑輔助還原氧化石墨烯(CA-rGO)的表征: (a)拉曼光譜和（b）拉曼映射圖像。（c）紫外可見光譜，(d, e)HR-TEM圖像，（f）拉曼光譜，（g）XPS光譜，（h）比較了CA-rGO和各種碳材料的電學性質，（i）LED指示燈連接CA-rGO涂層紙的照片，顯示了柔性基底的導電性。
Figure 3. (a)所提出的可能還原機制。（b）真空中O原子和C原子相對于O原子和C原子在石墨烯薄片上和CuFeO2表面的結合能。
Figure 4．(a-b)各種碳材料作為集流器負載(NiOH)2的析氧反應和析氫反應的線性掃描伏安曲線。(c-d)各種碳材料單獨作為電催化劑用于析氧反應和析氫反應時的線性掃描伏安曲線。
該研究工作由韓國蔚山國立科學技術研究所(UNIST) Ji-Hyun Jang課題組于2021年發(fā)表在ACS NANO期刊上。原文：Graphitization with Suppressed Carbon Loss for High-Quality Reduced Graphene Oxide。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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