為析氫反應(yīng)（HER）在酸性介質(zhì)中定制高性能、低成本且具有優(yōu)異穩(wěn)定性的混合電催化劑具有極其重要的意義。在此，磷化鈷修飾的氮和硫共摻雜三維石墨烯(CoP@N,S-3D-GN) 電催化劑是通過簡(jiǎn)單的兩步生產(chǎn)途徑合成的，包括水熱自組裝和低溫磷化。與磷化鈷錨固的三維石墨烯(CoP@3D-GN）和氮硫共摻雜三維石墨烯(N,S-3D-GN)樣品相比，得益于共摻雜和金屬磷化物的協(xié)同優(yōu)勢(shì)，提高了HER 的電催化活性，其在 10 mA·cm
-2 時(shí)具有僅 118 mV 的過電位，塔費(fèi)爾斜率（Tafel slope）為50 mV·dec
-1 ， 交換電流密度為2.2 × 10 -2 mA·cm
-2。此外，在100 mV·s
−1電位掃描速率下用循環(huán)伏安法測(cè)定1000次以及在120 mV的過電位下至少50 h后，其電催化活性保持不變。這項(xiàng)工作為金屬磷化物錨定的三維石墨烯雜化電催化劑的工程設(shè)計(jì)提供了合理的途徑，從而提高HER的催化性能。
方案1.代表性說明CoP@N,S-3D-GN雜化電催化劑擬議的兩步合理生產(chǎn)途徑。
圖1：（A）N,S-3D-GN掃描電鏡顯微照片，（B）CoP@3D-GN掃描電鏡顯微照片（C）CoP@N,S-3D-GN掃描電鏡顯微照片（D）電催化劑的數(shù)字圖像。
圖2（A）、（B）為不同放大倍數(shù)的透射電子顯微鏡（TEM）圖像；(A中插圖）高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）圖像和（B中插圖）選區(qū)電子衍射圖；(C） 相應(yīng)的CoP@N,S-3D-GN雜化電催化劑TEM-EDX元素圖；（D）合成電催化劑的X-衍射（XRD）圖譜。
圖3.（A）所有電催化劑的全范圍X射線光電子能譜（XPS）調(diào)查，以及高分辨率; CoP@N，S-3D-GN雜化電催化劑的（B）C1s XPS光譜、（C）N1s XPS光譜、（D）S2p XPS光譜、（E）Co2p XPS光譜、（F）P2p XPS光譜。
圖4. 合成電催化劑的（A）拉曼光譜、（B）N
2吸附/解吸等溫線（B中插圖為孔徑分布）。
圖5.（A）每種電催化劑在0.5 M H
2 SO
4電解液中的LSV極化曲線，電位掃描速率為2 mV·S
−1；（B）不同電催化劑的Tafel圖比較；（C）電催化劑穩(wěn)定性能比較（實(shí)線和虛線分別表示電催化劑在100 mV·S
−1下的CV測(cè)量值在第1次循環(huán)之前和第1000次循環(huán)之后的LSV曲線）。插圖是CoP@N,S-3D-GN的計(jì)時(shí)電流響應(yīng)( i/i
0 vs. t )，過電位為120 mV；(D） 每種電催化劑的EIS Nyquist比較圖。
相關(guān)研究成果于2021年由土耳其安塔利亞阿克德尼茲大學(xué)電力與能源系技術(shù)科學(xué)職業(yè)學(xué)院Ceren Karaman等人，發(fā)表在Electrochimica Acta (https://doi.org/10.1016/j.electacta.2021.138262)上。原文：Tailoring of cobalt phosphide anchored nitrogen and sulfur co-doped three dimensional graphene hybrid: Boosted electrocatalytic performance towards hydrogen evolution reaction。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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